L'ettringite Ca6Al2(SO4)3(OH)12.26H2O est l'un des principaux produits d'hydratation des ciments et malgré l'importance de ce composant dans la chimie des ciments, les lois gouvernant ses processus de précipitation ont été très peu étudiées. Ce travail de thèse a donc été centré entièrement sur l'étude de l'ettringite et sur ses mécanismes de germination-croissance.La précipitation d'ettringite a d'abord été étudiée seule à partir de solutions ioniques sursaturées. Les expériences ont été menées dans le but d'étudier séparément les processus de nucléation et de croissance. La Théorie Classique de la Nucléation a été appliquée et a permis la détermination de l'énergie interfaciale de l'ettringite. Une description globale du processus de précipitation de l'ettringite a pu être proposée. Il est apparu que l'ettringite est un hydrate se formant très facilement, de par sa faible énergie interfaciale, et présentant une vitesse de formation élevée dès que ses ions constitutifs sont présents en solution. Après la nucléation primaire homogène, lorsque la quantité de cristaux déjà formés est encore faible, la vitesse de précipitation de l'ettringite dépend surtout du degré de sursaturation de la solution. Lorsque la surface cristalline devient significative, son influence provoque une augmentation de la vitesse de précipitation et des processus simultanés de nucléation secondaire et de croissance ont été mis en évidence.Dans un second temps, la formation d'ettringite a été étudiée lors de l'hydratation d'un système C$_3$A/sulfate de calcium, choisi pour se rapprocher des réactions ayant lieu dans un ciment Portland. Les expériences conduites ont permis de montrer qu'une concentration grandissante en ions sulfate (et en ions calcium) dans la solution accélérait la précipitation d'ettringite. Les résultats obtenus en première partie concernant la facilité et la rapidité de la précipitation d'ettringite seule à partir de solutions sursaturées semblent également valables dans le cas d'une formation d'ettringite lors de l'hydratation d'un système C3A/CaSO4. / Ettringite Ca6Al2(SO4)3(OH)12.26H2O is one of the main hydration products of cements but despite the importance of this compound for cement chemistry, laws governing its precipitation processes have been poorly studied. This PhD thesis was entirely focused on the study of ettringite and on its nucleation-growth mechanisms.Ettringite precipitation was first studied alone from supersaturated ionic solutions. Experiments were designed in order to study separately processes of nucleation and growth. The Classical Theory of Nucleation was applied and allowed the determination of the interfacial energy of ettringite. A global description of ettringite precipitation process has been suggested. It appeared that ettringite is an easily formed hydrate, because of its low interfacial energy, presenting a high precipitation rate as soon as its constitituve ions are present in solution. After primary homogeneous nucleation, when the quantity of already formed crystals is still low, precipitation rate of ettringite mainly depends on the supersaturation degree of the solution. When the crystalline surface gets significative, it provokes an increase of precipitation rate and processes of secondary nucleation and growth have been identified.Then, formation of ettringite during the hydration of a C$_3$A/calcium sulfate system, chosen to get closer to chemical reactions happening in a Portland cement, was studied. Conducted experiments helped prove that a growing concentration of sulfate ions (and of calcium ions) in solution was speeding up ettringite precipitation. Obtained results about the ease and speed of ettringite precipitation alone from supersaturated solutions seem also valid in the case of ettringite formation during the hydration of a C$_3$A/CaSO$_4$ system.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2019UBFCK055 |
| Date | 29 October 2019 |
| Creators | Poupelloz, Estelle |
| Contributors | Bourgogne Franche-Comté, Garrault-Gauffinet, Sandrine |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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