Phenols are priority pollutants that are commonly found in a large number of industrial wastewaters. Different processes are currently available for the elimination of phenol from wastewater but present some disadvantages like low efficiency, high energy-consumption, the necessity of acclimatisation of the sludges or the limitation of the treatment capacity. The need to find alternatives has made the enzymatic processes a good option. In the last two decades, several processes were implemented with different enzymes from plants and microorganisms, including peroxidases from several sources, as the horseradish peroxidase.Also, different enzyme configurations, free or immobilised enzyme and different supports for immobilisation have been studied. Substantial attention has been devoted to the covalent immobilisation of enzymes on porous insoluble supports such as glass, alumina, silica, and chitosan.The main novelty of this work is the utilisation of a torus reactor for the removal of organic contaminants from wastewaters. This reactor, which can be considered as a loop reactor, presents some advantages over other stirred tank reactors.The goal of this work is the study of the hydrodynamics of a torus reactor for its further application in the enzymatic elimination of phenol and the coupling of the kinetics and the modelisation.In a first step, the enzymatic elimination of phenol was experimentally studied in the torus reactor. In order to compare the performances, several assays were also carried out with a stirred reactor. A high degree of conversion was obtained for the enzymatic elimination of phenol in both reactors with the tested quantities of phenol. It was concluded that, keeping a ratio of 1:1 between the phenol and the H2O2 initial molar quantities, the highest final reaction conversion was obtained. Using the torus reactor was obtained 97% of phenol conversion when the optimal concentrations of substrates were usedIn order to improve economically the process, the enzyme should be used in a continuous regime over a long time period to exploit it completely. For this reason it was necessary to immobilise the enzyme. This work presents a new configuration that has never been tested: the horseradish peroxidase supported on Eupergit.In a second step, the characterisation using the CFD of the flow-field in a torus reactor of 100 ml, similar to the experimental reactor, was carried out for two different configurations, batch and continuous operating modes. Moreover, the scale-up of the volume of the torus reactor was carried out using CFD for a 300 ml reactor.Finally, the enzymatic reaction of phenol with the HRP was modelled using the CFD coupled to the kinetic model of the enzymatic reaction to the flow simulation. These results allowed the possibility of optimising and scaling-up the process using the CFD modelisation. / Los compuestos fenólicos son contaminantes prioritarios que se encuentran comúnmente en una gran cantidad de efluentes industriales. Diferentes procesos están disponibles actualmente para la eliminación de fenol desde dicho efluentes pero los mismos presentan algunas desventajas como pueden ser una baja eficiencia, un mayor consumo de energía, la producción de lodos conteniendo hierro o limitaciones en la capacidad de tratamiento. La necesidad de encontrar alternativas a estos problemas ha hecho del proceso enzimático una buena opción. En las últimas dos décadas, varios procesos han sido implementados utilizando diferentes enzimas extraídas de plantas y microorganismos como pueden ser las peroxidasas de diversas fuentes, incluyendo la horseradish peroxidasa.Diferentes configuraciones de enzimas, libre e inmovilizada y diferentes soportes para la inmovilización han sido también estudiados. Sustancial atención ha sido dedicada a la inmovilización de enzimas por enlace covalente sobre soportes porosos insolubles tales como vidrio, aluminio, sílice y chitosan. El objetivo de este trabajo es el estudio de la hidrodinámica dentro de un reactor tórico para su posterior aplicación en la eliminación enzimática de fenol y el acople entre las cinéticas y la modelización.En una primera etapa, la eliminación enzimática de fenol es estudiada experimentalmente en el reactor tórico. Con el objetivo de comparar el rendimiento de dicho reactor, varios ensayos se realizaron en un reactor agitado tradicional. Un alto grado de conversión de fenol ha sido obtenido para la eliminación enzimática de fenol en ambos reactores para las cantidades estudiadas de fenol. Ha sido observado que es necesario mantener una relación de 1:1 entre la concentración inicial de fenol y la de peróxido de hidrógeno para lograr la mayor conversión de fenol. Usando el reactor tórico ha sido obtenido un 97% de conversión de fenol cuando las concentraciones óptimas de substratos y enzimas fueron utilizados. Con el objetivo de mejorar económicamente el proceso y hacerlo factible para su uso a escala industrial, la enzima debería ser utilizada en un proceso en continuo sobre un largo período de tiempo para explotarla completamente. Por esta razón, ha sido necesario inmovilizar la enzima. Este trabajo muestra una nueva configuración que no ha sido aún probada: la horseradish peroxidase soportada en Eupergit. Asimismo, la caracterización usando CFD del campo de flujo de un reactor tórico similar al experimental de 100 ml ha sido realizada para un reactor trabajando de forma batch y continua. Un escalado en el volumen del reactor tórico ha sido realizado utilizando CFD para un reactor de 300 ml. Finalmente, la reacción enzimática de fenol con HRP has sido modelada acoplando el modelo cinético obtenido experimentalmente con las simulaciones del campo de flujo dentro del reactor. Estos resultados permitirán la optimización y el escalado del proceso usando CFD.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:TDX_URV/oai:www.tdx.cat:10803/8561 |
| Date | 19 June 2008 |
| Creators | Pramparo, Laura Mariela |
| Contributors | Bengoa, Christophe, Universitat Rovira i Virgili. Departament d'Enginyeria Química |
| Publisher | Universitat Rovira i Virgili |
| Source Sets | Universitat Rovira i Virgili |
| Language | English |
| Detected Language | Spanish |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
| Format | application/pdf |
| Source | TDX (Tesis Doctorals en Xarxa) |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess, ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs. |
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