O propósito principal desta tese foi a implementação e estudo da geração de pulsos laser de femtossegundos em comprimentos de onda curtos (ultravioleta profundo, ultravioleta de vácuo e ultravioleta extremo) pela técnica de conversão de frequência em capilar preenchido com gás nobre. Esta técnica de conversão de frequência tem feito diversas contribuições nas últimas décadas para o avanço da geração de pulsos laser ultracurtos nesta região espectral. O desenvolvimento de tais fontes de luz coerente possui importantes implicações nos estudos de espectroscopia resolvida no tempo em átomos, moléculas e materiais. Através da implementação da técnica de conversão de frequência com casamento de fase em capilar preenchido com gás argônio, foi possível a obtenção de pulsos de femtossegundos centrados em 260 nm e 195 nm utilizando um sistema laser amplificado Ti: safira (780 nm, 1.5 mJ, 43 fs, 1 KHz). Estes comprimentos de onda correspondem, respectivamente, aos terceiro e quarto harmônicos da frequência fundamental do laser utilizado. Pulsos centrados em 260 nm com excelente perfil espacial, energias da ordem de microjoules e durações temporais tão curtas quanto 18 fs, possibilitadas pela recompressão por um par de prismas, foram obtidos, os quais possuem grande aplicabilidade em estudos de espectroscopia não linear e resolvida no tempo. Pulsos ultracurtos centrados em 195 nm também foram obtidos. Uma investigação da influência da modulação da fase espectral do pulso laser em 780 nm sobre a geração de harmônicos através do processo do mistura de quatro ondas, também foi realizada. Desta forma, foi implementado um sistema de controle de formato de pulso laser de femtossegundo na configuração 4f baseado em um modulador espacial de luz de cristal líquido com o objetivo de modular a fase espectral dos pulsos laser em 780 nm. Este sistema de controle de formato de pulso foi então integrado ao sistema de geração de pulsos ultracurtos no ultravioleta profundo através do processo de mistura de ondas já implementado. Este estudo teve como objetivo, a obtenção da modulação indireta da fase espectral de pulsos em 260 nm através da transferência de fase espectral modulada de pulsos em 780 nm. Resultados iniciais interessantes foram obtidos utilizando uma fase espectral do tipo degrau com amplitude radianos, indicando a correta implementação do sistema. A obtenção de pulsos laser de femtossegundos no ultravioleta profundo com fase espectral modulada é de grande interesse para realização de experimentos de controle coerente nesta região espectral e também para estudos básicos de como a transferência de fase espectral ocorre para diferentes processos ópticos não lineares. Experimentos de geração de altos harmônicos pela técnica de conversão de frequência com casamento de fase em capilar preenchido com gás nobre, utilizando pulsos laser de femtossegundos em 400nm e 800nm, foram realizados durante estágio na Universidade do Colorado, EUA. Neste estudo, utilizando pulsos em 400nm, foi obtido um aumento maior que uma ordem de grandeza na região espectral em torno de 60eV em comparação com o fluxo de harmônicos gerados, nesta mesma região de energia, com pulsos centrados em 800nm. Por fim, através da experiência adquirida durante este estágio, foi desenvolvido e implementado em nosso laboratório um sistema de geração de altos harmônicos na região do ultravioleta extremo, baseado na técnica de conversão em capilar preenchido com gás argônio. Harmônicos de alta ordem na região de energia de 40ev (31nm) foram obtidos, tendo sido demonstrada a conversão sob condição de casamento de fase. Utilizando pulsos de femtossegundos em 780nm, a ordem máxima do harmônico observada foi igual a 27 (28.9nm, 42.9eV), devido a limitação da faixa espectral do monocromador utilizado em nossos experimentos. A implementação deste sistema torna disponível no Grupo de Fotônica, uma fonte de luz coerente no ultravioleta extremo, cujas propriedades únicas já tem sido amplamente exploradas em uma variedade de estudos de ciência básica e aplicada. / The main purpose of this thesis was the implementation and study of femtosecond laser pulses generation at short wavelengths (deep ultraviolet, vacuum ultraviolet end extreme ultraviolet) by the technique of frequency conversion in a hollow fiber filled with a noble gas. This frequency conversion technique has made several contributions in the last decades to improve the generation of ultrashort laser pulses in this spectral region. The development of such coherent light sources has important implications on ultrafast time-resolved spectroscopic study of atoms, molecules and materials. Through the implementation of the technique of phase matched frequency conversion in a gas filled hollow fiber using argon, it was possible to obtain femtosecond pulses centered at 260 nm and 195 nm using a Ti: sapphire amplified laser (780 nm, 1.5 mJ, 43 fs, 1 KHz). These wavelengths corresponds, respectively, to the third and fourth harmonics of the laser fundamental frequency. Pulses centered at 260 nm with excellent spatial profile, energies on the order of microjoules and temporal durations down to 18 fs, trough the compression by a prism pair, were obtained, which have wide applicability in nonlinear and time resolved optical spectroscopic studies. Ultrashort pulses at 195 nm where also obtained. An investigation of the influence of the spectral phase modulation of the laser pulses at 780 nm on the four-wave mixing nonlinear process for harmonic generation was also performed. In this way, a femtosecond pulse shaper based on a liquid crystal spatial light modulator in the 4f configuration was implemented in order to modulate the spectral phase of femtosecond pulses at 780 nm. This pulse shaper was then integrated to the system for generation of ultrashort pulses in the deep ultraviolet through the wave mixing process already implemented. This study aimed to obtain the indirect modulation of the 260 nm pulses spectral phase through the transfer of modulated spectral phase from pulses at 780 nm. Interesting initial results were obtained using a -step spectral phase, indicating the correct implementation of the system. The achievement of femtosecond pulses with modulated spectral phase in the deep ultraviolet is of great interest to perform coherent control studies in this spectral range and also for basic studies of how the spectral phase transfer occurs with different nonlinear optical laser processes. High-harmonic generation experiments based in the phase-matched frequency conversion in noble gas filled hollow fiber technique, using femtosecond pulses at 400 nm and 800 nm, were carried out during a internship at University of Colorado, USA. In this study, using pulses at 400 nm, an increase higher than one order of magnitude was obtained in the spectral region of 60 eV compared to harmonics generated, in this same region, with pulses at 800 nm. Finally, through the experience obtained during this internship, were carried out in our laboratory the development and implementation of a high harmonic generation system, based on the frequency conversion in a hollow fiber filled with argon gas. High harmonics with energies around 40eV (31nm) were obtained, and the conversion under phase-matched condition was demonstrated. Using pulses centered at 780nm, the highest harmonic order measured was 27 (28.9nm, 42.9eV), due to the spectral range limitation of monochromator used in our experiments. With the implementation of this system, becomes available at the Photonics Group a coherent light source at extreme ultraviolet wavelengths, which the unique properties have been already widely explored on a diversity of fundamental studies in basic and applied science.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-09102012-113516 |
| Date | 26 June 2012 |
| Creators | Siqueira, Jonathas de Paula |
| Contributors | Misoguti, Lino |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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