La présente étude porte sur les effets de CO2 sur la pyrolyse de la biomasse et la gazéification de chars dans des conditions de chauffe lente et de chauffe rapide. Dans la première partie de ce travail, nous avons étudié les effets du CO2 sur la réaction de pyrolyse rapide à haute température et évalué ses effets sur la vitesse de pyrolyse, sur le rendement de gaz ainsi que sur les propriétés du char. Nous avons aussi étudié la réaction de gazéification en atmosphère mixte en présence de CO2 et de H2O. Enfin, nous avons imaginé le cas hypothétique d’un gazogène au CO2 pur. Le cas d’une pyro-gazéification sous CO2 pur a été abordé au niveau de la particule de biomasse, expérimentalement et théoriquement par la modélisation numérique avec l’objectif de fournir des temps caractéristiques de pyrolyse et de gazéification, et de comprendre le déroulement de la pyro-gazéification sous CO2. Dans la deuxième partie, nous nous sommes intéressés à la question de la gazéification des chars obtenus par chauffe lente, en présence de CO2 avec deux objectifs principaux : d’une part, de fournir des données de réactivité dans des conditions opératoires de réacteurs de gazéification et d’autre part, de comprendre les mécanismes de réaction de gazéification sous CO2, H2O et leurs mélanges. Nous avons examiné l’influence de la taille des particules sur la vitesse de gazéification sous des atmosphères simples de CO2 et H2O en utilisant une approche basée sur le module de Thiele. Nous avons également étudié les effets de la température et de la taille des particules sur la gazéification du char sous atmosphères mixtes contenant CO2 et H2O à 900°C. Nous avons également abordé la question des atmosphères cycliques en examinant l’effet de la gazéification du char sous CO2 sur sa réactivité à H2O et vice versa. Pour mieux comprendre les mécanismes de gazéification dans des atmosphères simples et mixtes de CO2 et H2O, nous avons suivi l’évolution de la texture, de la structure et de la chimie de surface du char le long de la gazéification sous CO2, H2O et leurs mélanges. Des caractérisations chimiques, texturales et structurales ont été ainsi effectuées sur des particules de char partiellement gazéifiés à 20%, 50% et 70% de conversion sous CO2, H2O et leurs mélanges. Ces caractérisations conduisent à une meilleure compréhension du déroulement de la réaction de gazéification. / The present work deals about the effects of CO2 enriched atmospheres on biomass pyrolysis and char gasification reactions in High Heating Rate (HHR) and Low Heating Rate (LHR) conditions, at the biomass particle level. In the first part, we studied the effects of CO2 on the high temperature fast pyrolysis reaction and evaluate its effects on the pyrolysis rate, on the gas yield as well as on the char properties including chemical composition, texture and reactivity at 850°C. We focused also on the effects of CO2 on the HHR-char gasification reaction when injected as a co-reactant with steam. We studied the mixed atmosphere gasification reaction in CO2 and H2O for different atmosphere compositions. Finally, we imagined a hypothetical case of a pure CO2 operating gasifier. The case of a pure CO2 pyrogasification process was tackled experimentally and theoretically by numerical modelling with aim to provide pyrolysis and gasification characteristic reaction times, and to understand the unfolding of the global CO2 pyro-gasification reaction. In the second part, we were interested on the issue of LHR-char gasification in the presence of CO2 with two principal objectives: on one hand, providing reactivity data for practical gasification operations and on the other hand, understanding the gasification reaction mechanisms (in CO2, H2O and their mixtures) at the level of the char basic structural units (BSU). We examined the influence of particle size on the single atmosphere gasification in CO2 and H2O using the Thiele modulus approach. We also studied the effects of temperature and particle size on the char gasification in mixed atmosphere of CO2 and steam at 900°C. We also had a focus on the issue of cyclic atmosphere gasification and studied the effects of a prior CO2 gasification on the char reactivity towards H2O and vice versa. To further understand the char gasification mechanisms in single and mixed atmospheres of CO2 and H2O, we opted to monitor the evolution of the chemical, structural and textural char properties along the gasification in CO2, H2O and their mixtures. Deep char characterization were performed on small LHR-char particles partially gasified at 20%, 50% and 70% of conversion in CO2, H2O and their mixtures. These characterisations are of high interest as they shed light on the unfolding of the gasification reaction in CO2, H2O and their mixtures.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2014EMAC0010 |
| Date | 23 September 2014 |
| Creators | Guizani, Chamseddine |
| Contributors | Ecole nationale des Mines d'Albi-Carmaux, Salvador, Sylvain, Escudero Sanz, Francisco Javier |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
Page generated in 0.0022 seconds