In this thesis, 3,5-Dihydroxybenzylalcohol (DHBA) based dendrimers of generations 0-5 (G0-G5) were used as templates in the construction of hybrid silica networks via a simple sol-gel condensation methodology. Two types silane reagent Si(NMe2)4 and ClSi(NEt2)3 were used to react with the periphery situated hydroxyl groups in these dendrimers, followed by hydrolysis and polycondensation, leading to highly cross-linked, porous silica based hybrid materials. The removal of dendrimer templates was achieved via in situ or acid hydrolysis. In situ removal of dendrimer templates was carried out as the use of ClSi(NEt2)3, while in the case of Si(NMe2)4, the dendrimers were subsequently removed upon treatment with HCl. The detailed studies of silica network structures and surface morphology before and after removal of dendrimers and salt were carried out using techniques including solid-state NMR, FT-IR spectroscopies, transmission electron microscopy (TEM), and nitrogen adsorption (BET), showing that the aggregation of DHBA based dendrimers controls the evolution of the network structure and their pore sizes. The resulting dendrimer templated silica networks were found to be water repellant on their surfaces with a hydrophilic interior. The application of silica networks synthesized using DHBA based dendrimers as templates was successfully demonstrated in tailoring the preparation of silver metal nanoparticles. Due to the internal and external environment of the silica networks, G1-3 silica networks wet slowly with aqueous silver acetate, resulting in chemisorption of silver ions with internal silanol groups, and followed by the growth of silver oxide nanoparticles as higher local water content around silver ions inside the networks. G / Au cours de ce master, des réseaux hybrides de silice ont été synthétisés par simple condensation sol-gel et à l'aide de dendrimères de générations 0 à 5 (G0-G5), dont le squelette a été formé à partir de l'alcool 3,5-dihydroxybenzylique. Deux types de réactifs, Si(NMe2)4 et ClSi(NEt2)3, ont été employés de manière à réagir avec les groupements hydroxyles terminaux de ces dendrimères. Puis, par hydrolyse et polycondensation, des réseaux de silice très réticulés et poreux ont pu être produits. La suppression des dendrimères a été réalisée in situ ou par hydrolyse acide.En effet, l'élimination des dendrimères a lieu dans le cas du réactif ClSi(NEt2)3, tandis qu'avec Si(NMe2)4, un traitement avec l'acide chlorhydrique HCl a été nécessaire. Une étude détaillée des réseaux de silice, c'est-à-dire leur morphologie avant et après l'élimination des dendrimères et les sels, a été menée en utilisant diverses techniques telles que la RMN à l'état solide, la spectroscopie FT-IR, la microscopie électronique à transmission (TEM) et la technique d'adsorption d'azote (BET). Les résultats de la technique BET ont par ailleurs montré que l'agrégation des dendrimères précédant la synthèse sol-gel contrôle l'évolution de la structure du réseau et la taille de leurs pores. De plus, ces réseaux de silice ont été observés comme rejetant les molécules d'eau à leur surface et étant constitué d'un intérieur hydrophile. Enfin, il a été démontré avec succès que ces réseaux de silice pouvaient être appliqués à la préparation de nanoparticules d'argent. Dû à leur environnement hydrophobe, les réseaux de silice G1-3 réagissent très lentement avec l'acétate d'argent aqueux,
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.19287 |
| Date | January 2008 |
| Creators | Liu, Xiaojun |
| Contributors | Ashok K Kakkar (Internal/Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Master of Science (Department of Chemistry) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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