This thesis presents a study of hole mobility in amorphous polyethylene using kinetic Monte Carlo (KMC) methods together with a novel chain segmentation model developed by Unge and Nilsson, which determines hole localization sites based on torsion angles along the polymer chain. An extension to the KMC algorithm was developed which improves performance by modelinground-trips between strongly interconnected localization sites. Energy barriers and electron coupling for transitions were approximated by modeling each localization site as an isolated oligomer and calculated using Density Functional Theory, from which the transfer rates were determined via Marcus Theory. A variety of amorphous polyethylene systems were generated using Molecular Dynamics, after which hole trajectories within these polyethylene systems were simulated via the developed KMC model. The results of these simulations were then compared to experimental measurements with regards to hole mobility and activation energy, and a parameter analysis was performed to examine the sensitivity to errors in the included approximations. While the results differ moderately from experimental measurements the model still shows promise, and several possible improvements has been identified whichcould bring the results more in line with experiments. / Denna uppsats presenterar en studie av mobiliteten hos elektronhål i amorftpolyeten baserad på kinetiska Monte Carlo-simuleringar (KMC). En ny modellför kedjesegmentering utvecklad av Unge och Nilsson baserad på polymerkedjans torsionsvinklar används för att fastställa hur hålen lokaliseras längs medpolyeten-kedjorna. En utökning av KMC-algoritmen utvecklades som förbättrar prestandan genom att modellera rundgång mellan starkt sammankopplade lokaliseringar. Energibarriärer och elektronkoppling för övergångar uppskattades genom att modellera varje lokalisering som en isolerad oligomer, där beräkningarna utfördes via täthetsfunktionalteori (DFT), varefter övergångshastigheter kunde uppskattas via Marcus-teori. Flera amorfa polyetensystem genererades med hjälp av molekyldynamik. Elektronhålens väg genom dessapolyetensystem simulerades sedan via KMC-modellen. Resultaten från dessa simuleringar jämfördes med experimentella mätningar med avseende på hålens mobilitet och aktiveringsenergi, och en parameteranalys genomfördes för att undersöka känsligheten för fel i de ingående uppskattningarna. Även om resultaten skiljer sig från experimentella mätningar visar modellen fortfarande lovande resultat, och flera möjliga förbättringar har identifierats som skulle kunna få resultaten att överensstämma bättre med de experimentella mätningarna.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:UPSALLA1/oai:DiVA.org:kth-335327 |
| Date | January 2022 |
| Creators | Aspåker, Hannes |
| Publisher | KTH, Matematik (Avd.) |
| Source Sets | DiVA Archive at Upsalla University |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | Student thesis, info:eu-repo/semantics/bachelorThesis, text |
| Format | application/pdf |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | TRITA-SCI-GRU ; 2022:367 |
Page generated in 0.0019 seconds