Os objetivos deste trabalho foram : 1) sintetizar e caracterizar partículas de fosfato di-cálcico di-hidratado (DCPD) funcionalizadas com dimetacrilato de trietileno glicol (TEGDMA), com o propósito de reduzir a aglomeração e melhorar a interação entre as partículas e a matriz orgânica dos materiais resinosos e 2) avaliar o efeito da adição de partículas funcionalizadas em uma matriz resinosa em relação a liberação de íons, propriedades ópticas, grau de conversão, propriedades mecânicas e microestrutura do material. Na primeira etapa do trabalho foram sintetizadas pelo método sol-gel dois tipos partículas de DCPD: funcionalizadas e puras. Além dessas, caracterizou-se nesta etapa partículas comerciais do mesmo composto. As partículas foram caracterizadas por difração de raio X (DRX), espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), análise elementar, análise termogravimétrica (TGA), isortermas de adsorção de nitrogênio e método BET, microscopia eletrônica de transmissão e espalhamento de luz dinâmico (DLS). Na segunda etapa do trabalho, um novo lote de partículas funcionalizadas foi sintetizado, e como controle, sintetizou-se partículas não funcionalizadas. Quatro materiais resinosos foram formulados, um deles contendo apenas BisGMA e TEGDMA (1:1 em mols) e os demais contendo, além da matriz resinosa, 20% (em volume) de partículas funcionalizadas, partículas não funcionalizadas ou sílica coloidal silanizada. Os materiais foram avaliados quanto à liberação de íons, propriedades ópticas (transmitância total e E em relação à resina sem carga), grau de conversão (GC), resistência à flexão biaxial (RFB), módulo de elasticidade e análise microestrutural. Os dados foram submetidos à análise de variância (ANOVA), complementada pelo teste de Tukey, com nível de significância de 5 %. A composição das partículas foi confirmada por DRX e a funcionalização das mesmas foi confirmada pelas análises de FTIR, análise elementar e TGA. As partículas funcionalizadas apresentaram área superficial até 3 vezes maior quando comparadas às partículas puras e comerciais. Esses dados foram confirmados pela análise de DLS, que encontrou aglomerados maiores para as partículas dos compostos puro e comercial. Na segunda etapa do estudo, observou-se que a funcionalização das partículas não afetou a liberação de íons Ca2+ dos materiais bioativos; entretanto, a liberação de íons HPO42- foi 51% menor para o material contendo partículas funcionalizadas. Todos os materiais apresentaram GC semelhantes. O compósito com sílica apresentou valores de transmitância significantemente menores e E superior ao obtido para os demais materiais. A funcionalização das partículas aumentou a RFB em 32%, porém ainda inferior à do compósito com sílica. A funcionalização não afetou o módulo de elasticidade dos materiais. A síntese de partículas de DCPD funcionalizadas com TEGDMA foi realizada com êxito. O monômero funcionalizante contribuiu para a diminuição do tamanho dos aglomerados. Além disso, a funcionalização favoreceu a interação entre as partículas de DCPD e a matriz orgânica dos materiais, evidenciado pelo aumento no valor de resistência à flexão, sem redução substancial na liberação de íons cálcio do material. / The aims of this study were: 1) to synthesize and characterize dicalcium phosphate dihidrate (DCPD) particles functionalized with triethylene glycol dimethacrylate (TEGDMA), with the purpose of reducing agglomeration and improve the interaction between the particles and the organic matrix of resin-based materials and 2) evaluate the effect of the addition of functionalized particles in a resin matrix regarding ion release, optical properties, degree of conversion, mechanical properties and microstructure. In the first part of the study, two types of DCPD particles were synthesized by a sol-gel method: functionalized and bare. Additionally, proprietary DCPD particles were also characterized. Particles were characterized by X-ray diffraction (DRX), Fourier-transformed infrared spectroscopy (FTIR), elemental analysis, thermogravimetric analysis (TGA), Nitrogen adsorption isotherms and BET method, transmission electron microscopy and dynamic light scattering (DLS). In the second part, a new batch was synthesized and, as a control, non-functionalized nanoparticles were synthesized. Four resin-based materials were prepared, one containing only BisGMA and TEGDMA (1:1 in mols) and the other containing besides the resin, 20 % (in volume) of functionalized, non-functionalized or silanized colloidal silica particles. Materials were evaluated for ion release, optical properties (total transmittance and E, in relation to the unfilled resin), degree of conversion (DC), biaxial flexural strength (BFS), elastic modulus and microstructural analysis. Data were subjected to analysis of variance (ANOVA), complemented by Tukey test, with a global significance level of 5%. Particles composition was confirmed by DRX, while functionalization was confirmed by FTIR , elemental analysis and TGA. Functionalized particles presented surface area up to three times higher compared to bare and proprietary particles. These findings were confirmed by DLS, which found larger agglomerates for the bare and proprietary particles. In the second part of the study, it was observed that particle functionalization did not affect Ca2+ release from the bioactive materials; however, HPO42- release was 51% lower from the material containing functionalized particles. All materials presented similar DC. The silica composite presented transmittance values significantly lower and higher E than the other materials. Functionalization increased BFS in 32%, however, it remained lower than the silica-containing composite. Functionalization did not affect elastic modulus. The synthesis of functionalized particles was accomplished with success. The functionalized monomer contributed for reducing agglomerate size. Also, functionalization favored the interaction between DCPD particles and the resin matrix of the materials, evidenced by the increase in flexural strength, without substantially reducing calcium release from the material.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-19022015-171637 |
| Date | 24 October 2014 |
| Creators | Rodrigues, Marcela Charantola |
| Contributors | Braga, Roberto Ruggiero |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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