En el presente trabajo de tesis se estudió utilizando el formalismo de la Dinámica Molecular
al sistema de metasilicato de litio (Li2SiO3) -considerado como un vidrio paradigmático- para
intentar identificar y comprender los mecanismos elementales involucrados en el fenómeno
de transporte de carga. Este sistema puede suponerse constituido por dos subsistemas con
comportamientos dinámicos marcadamente diferenciables: uno muy móvil formado por los
cationes de litio y otro, muy poco móvil, dado por su matriz v´ıtrea (en este caso, formada
por los átomos de ox´ıgeno y de silicio). La co-existencia de estos dos subsistemas dinámicos
permitió abordar temáticas de gran interés en la física de los vidrios.
Por un lado, focalizando el estudio en el comportamiento de los iones móviles, se analizaron
las componentes elementales de la dinámica de estos iones. A su vez, mediante la incorporación de óxido de potasio (que da lugar a la existencia simultánea de dos iones móviles: Li
y K) permiti´o indagar en las características dinámicas de esta mezcla de iones móviles, en
busca de aportar elementos para una mayor comprensi´on del denominado Efecto Alcalino
Mixto.
Por otra parte, mediante el estudio en el comportamiento de la matriz vítrea (constituida
por tetraedros de SiO4), se analizó la naturaleza de los fen´omenos de relajación microscópicos
que ocurren en el sistema. Concretamente, en colaboración con el grupo del Dr. Daniel
Stariolo en el laboratorio de Sistemas Complejos del Instituto de Física de la Universidad
Federal do Rio Grande do Sul, se analizaron las particularidades orientacionales de las unidades
tetraédricas que conforman la matriz vítrea. Esto permitió describir el sistema en
términos de dos temperaturas características: la Tg, temperatura de transición vítrea; y la
Tc, temperatura de referencia en el contexto descripto por la teoría de Mode-Coupling.
Por último, se abordó la hipótesis de la pérdida de ergodicidad en el sistema vítreo cuando
la temperatura del mismo se aproxima a su Tg. De las evidencias dinámicas observadas,
surgió el pragmatismo de esta hipótesis con respecto a la “ventana de tiempo” en la cual el
sistema es observado. / In this thesis was studied using the formalism of Molecular Dynamics a lithium metasilicate
(Li2SiO3) -considered as a paradigmatic glass- in order to identify and understand the basic
mechanisms involved in the charge transport phenomena. This system can be assumed
to consists of two subsystems with markedly distinguishable dynamic behaviors: one very
mobile formed by lithium cations, and other very immobile, the glassy matrix (in this case,
formed by the oxygen and silicon atoms). The co-existence of these two dynamic subsystems
allowed to address topics of great interest in the physics of glasses.
On one hand, focusing the study on the behavior of mobile ions, the elementary components
of the dynamics of these ions were analyzed. Additionally, by the incorporating potassium
oxide (resulting in the simultaneous existence of two mobile ions: Li and K) allowed to investigate
the dynamic properties of this mixture of mobile ions, in search to provide elements
for a better understanding the so-called Mixed Alkali Effect.
On the other hand, by studying the behavior of the glassy matrix (consisting of SiO4 tetrahedra),
the nature of microscopic relaxation phenomena occurring in the system was analyzed.
Specifically, in collaboration with the group of Dr. Daniel Stariolo in Complex Systems Laboratory
of the Institute of Physics of the Federal University of Rio Grande do Sul, we studied
the orientational behavior of tetrahedral units within the glass matrix. This permitted to
describe the system in terms of two characteristic temperatures: Tg, glass transition temperature;
and Tc, reference temperature in the context of the Mode-Coupling Theory (MCT).
Finally, was addressed the hypothesis of ergodicity loss of the vitreous systems when the
temperature of them approaches to its Tg. By the evidence in the dynamic behaviour of this
system, it emerged the pragmatism of this hypothesis regarding to the “time window” in
which the system is observed.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uns.edu.ar/oai:repositorio.bc.uns.edu.ar:123456789/3154 |
| Date | 03 March 2015 |
| Creators | Balbuena, Cristian |
| Contributors | Montani, Rubén Alfredo, Frechero, Marisa Alejandra |
| Publisher | Universidad Nacional del Sur |
| Source Sets | Universidad Nacional del Sur |
| Language | Spanish |
| Detected Language | English |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
| Rights | 2 |
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