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Previous issue date: 2009 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / O desenvolvimento e implementação de métodos de dinâmica direta, como dinâmica
molecular de Born-Oppenheimer (BOMD) e de Car-Parrinello (CPMD), estão
facilitando os estudos das dinâmicas de reações químicas e mostrado as limitações
das teorias estatísticas (estado de transição e coordenada de reação intrínseca), além
de permitir a descoberta de novos mecanismos de reações químicas. Entretanto, estes
métodos ainda apresentam limitações, como por exemplo, tratamento clássico dos
núcleos e não inclusão dos acoplamentos entre os movimentos dos elétrons e dos
núcleos. O formalismo da dinâmica de elétrons-núcleos (END) permite a correção
dessas duas falhas, além de outras, e pode ser vista como o próximo passo a ser dado
no aprimoramento das descrições das dinâmicas de reações químicas.
O formalismo END é apresentado e os detalhes da implementação da sua aproximação
mais básica (END-1) no programa ENDyne são discutidos. Nela, as equações
de movimento envolvem acoplamentos entre os movimentos dos elétrons e dos núcleos,
formando um sistema de equações não lineares. Dinâmicas realizadas nessas
condições acabam por acessar estados excitados, fazendo com que os conjuntos de
funções de base disponíveis não sejam os mais adequados, pois, geralmente, são obtidos
para descrever o estado fundamental. Sendo assim, novos conjuntos de funções
de base foram desenvolvidos para os elementos da primeira fila da tabela periódica,
em que os estados excitados também foram considerados na elaboração e otimização
destes conjuntos. De fato, a aplicação destes novos conjuntos de funções de base
em cálculos de energias de excitação de moléculas e de seções de choque de transferência
de elétron em colisões próton-átomo, com o método END-1, demonstrou a
importância e a relevância desses conjuntos.
O método END-1 foi também utilizado no estudo das dinâmicas das colisões de
íons altamente carregados (N6+ e O7+) com metano, culminando na determinação
das seções de choque e das probabilidades de transferência de 1, 2, 3 e mais de 3 elétrons.
Estes resultados corroboram os valores experimentais e fornecem explicações
detalhadas das diferenças qualitativas e quantitativas observadas entre estes íons.
Ainda, análises preliminares da explosão Coulombiana a ser sofrida pelo alvo (CH4)
são iniciadas.
As colisões de hidrogênio com os sistemas mono-eletrônico efetivos Si3+, C3+ e
O3+ também foram estudadas com o método END-1 e forneceram resultados quantitativos
para as seções de choque de transferência de carga equivalente aos experimentais,
demonstrando a eficiência da teoria END mesmo para sua aproximação
mais básica Por fim, a teoria do formalismo END para função de onda eletrônica multideterminantal,
denominada de vector Hartree-Fock (VHF), é apresentada, assim como
alguns conceitos referentes ao código do programa ENDyne
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufpe.br:123456789/9615 |
| Date | 31 January 2009 |
| Creators | Souza Teixeira, Erico |
| Contributors | Luiz Longo, Ricardo |
| Publisher | Universidade Federal de Pernambuco |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFPE, instname:Universidade Federal de Pernambuco, instacron:UFPE |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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