Two-dimensional (2D) topological insulators are a new class of materials with properties that are
promising for potential future applications in quantum computers. For example, stanene represents
a possible candidate for a topological insulator made of Sn atoms arranged in a hexagonal
lattice. However, it has a relatively fragile low-energy spectrum and sensitive topology. Therefore,
to experimentally realize stanene in the topologically non-trivial phase, a suitable substrate
that accommodates stanene without compromising these topological properties must be found.
A heterostructure consisting of a SiC substrate with a buffer layer of adsorbed group-III elements
constitutes a possible solution for this problem. In this work, 2D adatom systems of Al and In
were grown epitaxially on SiC(0001) and then investigated structurally and spectroscopically by
scanning tunneling microscopy (STM) and photoelectron spectroscopy.
Al films in the high coverage regime \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) exhibit unusually large, triangular- and
rectangular-shaped surface unit cells. Here, the low-energy electron diffraction (LEED)
pattern is brought into accordance with the surface topography derived from STM. Another Al
reconstruction, the quasi-one-dimensional (1D) Al phase, exhibits a striped surface corrugation,
which could be the result of the strain imprinted by the overlayer-substrate lattice mismatch.
It is suggested that Al atoms in different surface areas can occupy hexagonal close-packed and
face-centered cubic lattice sites, respectively, which in turn lead to close-packed transition regions
forming the stripe-like corrugations. On the basis of the well-known herringbone reconstruction
from Au(111), a first structural model is proposed, which fits well to the structural data from
STM. Ultimately, however, thermal treatments of the sample could not generate lower coverage
phases, i.e. in particular, a buffer layer structure.
Strong metallic signatures are found for In high coverage films \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) by
scanning tunneling spectroscopy (STS) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES),
which form a \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \) surface reconstruction. In all these In phases
electrons follow the nearly-free electron model. Similar to the Al films, thermal treatments could
not obtain the buffer layer system.
Surprisingly, in the course of this investigation a triangular In lattice featuring a \( (1\times1) \)
periodicity is observed to host massive Dirac-like bands at \( K/K^{\prime} \) in ARPES. Based on this
strong electronic similarity with graphene at the Brillouin zone boundary, this new structure is
referred to as \textit{indenene}. An extensive theoretical analysis uncovers the emergence of an electronic
honeycomb network based on triangularly arranged In \textit{p} orbitals. Due to strong atomic spin-orbit
coupling and a comparably small substrate-induced in-plane inversion symmetry breaking this
material system is rendered topologically non-trivial. In indenene, the topology is intimately
linked to a bulk observable, i.e., the energy-dependent charge accumulation sequence within the
surface unit cell, which is experimentally exploited in STS to confirm the non-trivial topological
character. The band gap at \( K/K^{\prime} \), a signature of massive Dirac fermions, is estimated by
ARPES to approximately 125 meV. Further investigations by X-ray standing wave, STM, and
LEED confirm the structural properties of indenene. Thus, this thesis presents the growth and
characterization of the novel quantum spin Hall insulator material indenene. / Zweidimensionale (2D) topologische Isolatoren sind eine neue Materialklasse mit vielversprechenden
Eigenschaften für potenzielle zukünftige Anwendungen in Quantencomputern. Stanene stellt
hier beispielsweise einen möglichen Kandidaten für einen topologischen Isolator dar. Diese 2D-Schicht
besteht aus Sn-Atomen, angeordnet in einem hexagonalen Gitter. Allerdings weist
dieses Gitter ein relativ fragiles Niederenergiespektrum und eine empfindliche Topologie auf.
Um Stanene daher in der topologisch nicht-trivialen Phase experimentell realisieren zu können,
muss ein geeignetes Substrat gefunden werden, das Stanene aufnehmen kann, ohne die topologischen
Eigenschaften zu beeinträchtigen. Eine Heterostruktur aus einem SiC-Substrat mit
einer Pufferschicht aus adsorbierten Gruppe-III Elementen stellt hier eine mögliche Lösung für
dieses Problem dar. Im Hinblick darauf wurden für diese Arbeit 2D-Adatomsysteme aus Al und
In epitaktisch auf SiC(0001) gewachsen und mittels Rastertunnelmikroskopie (engl.: scanning
tunneling microscopy, STM) und Photoelektronenspektroskopie strukturell und spektroskopisch
untersucht.
Al-Schichten mit hoher Bedeckung \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) weisen ungewöhnlich große, dreieckig
und rechteckig geformte Oberflächeneinheitszellen auf. Hierbei wird das Beugungsmuster der
niederenergetischen Elektronenbeugung (engl.: low-energy electron diffraction, LEED) mit der
aus STM abgeleiteten Oberflächentopographie in Einklang gebracht. Eine andere Al-Rekonstruktion,
die quasi-eindimensionale (1D) Al-Phase, zeigt eine gestreifte Oberflächenkorrugation, die
ein Ergebnis der Verspannung durch die Fehlanpassung des Al-Gitters auf dem Substratgitter
sein könnte. Es wird vorgeschlagen, dass Al-Atome in verschiedenen Oberflächenbereichen sowohl
jeweils hexagonal-dichtgepackte als auch kubisch flächenzentrierte Gitterplätze einnehmen können.
In Übergangsregionen zwischen beiden Bereichen erzeugt dies dicht gepackte Al-Atome,
die wiederum die streifenartigen Korrugationen hervorrufen. Auf der Basis der bekannten Fischgrätenrekonstruktion
von Au(111) wird ein erstes Strukturmodell vorgeschlagen, das gut mit
strukturellen STM-Daten übereinstimmt. Letztendlich konnten jedoch durch thermische Behandlungen
der Probe keine Phasen mit geringerer Bedeckung, das heißt insbesondere die Pufferschichtstruktur,
erzeugt werden.
In-Hochbedeckungsphasen \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) weisen ein ausgeprägtes metallisches Verhalten
auf in der Rastertunnelspektroskopie (engl.: scanning tunneling spectroscopy, STS) und
winkelaufgelösten Photoelektronenspektroskopie (engl.: angle-resolved photoelectron spectroscopy,
ARPES). Zudem bilden diese Phasen eine \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \)-Oberflächenrekonstruktion
aus. In all diesen Phasen folgen die Elektronen dem Modell der quasifreien Elektronen. Ähnlich zu den
Al-Filmen konnte auch hier nach thermischen Behandlungen der Probe keine Pufferschichtstruktur erzeugt werden.
Überraschenderweise tritt im Laufe dieser Untersuchung ein Dreiecksgitter aus In-Atomen
mit einer \( (1\times1) \)-Periodizität auf, das bei \( K/K^{\prime} \) massive Dirac-artige Bänder in ARPES zeigt.
Aufgrund der starken Ähnlichkeit mit der Graphene-Bandstruktur am Brillouinzonenrand, wird
dieses neuartige Materialsystem \textit{Indenene} benannt. Eine umfangreiche theoretische Untersuchung
legt die Entstehung eines elektronischen Honigwabennetzwerks offen, dass sich aufgrund von
dreieckig angeordneten In \textit{p}-Orbitalen bildet. Durch starke atomare Spin-Bahn-Wechselwirkung
und einen vergleichsweisen schwachen substratinduzierten Inversionssymmetriebruch in der Ebene,
ist dieses Materialsystem topologisch nicht-trivial. In Indenene ist die Topologie eng mit einer
Volumenobservablen, genauer die energieabhängige Ladungsakkumulationsequenz innerhalb der
Oberflächeneinheitszelle, verknüpft. Diese Sequenz wird mittels STS experimentell ausgenutzt,
um den topologisch nicht-trivialen Charakter zu bestätigen. Die Bandlücke bei \( K/K^{\prime} \), charakteristisch
für massive Dirac-Fermionen, wird mittels ARPES auf ungefähr 125 meV abgeschätzt.
Weitere Untersuchungen basierend auf stehenden Röntgenwellen, STM, und LEED bestätigen die
strukturellen Eigenschaften von Indenene. Dementsprechend wird in dieser Arbeit dasWachstum
und auch die Charakterisierung des neuartigen Quanten Spin Hall Isolators Indenene vorgestellt.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-wuerzburg.de/oai:opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de:31166 |
| Date | January 2023 |
| Creators | Bauernfeind, Maximilian Josef Xaver |
| Source Sets | University of Würzburg |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralthesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/doku/lic_mit_pod.php, info:eu-repo/semantics/openAccess |
Page generated in 0.0022 seconds