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Previous issue date: 2015-09-21 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / The control of pore geometry and pore diameter of silica mesoporous materials is
necessary for application of these materials, mainly in industrial process that depends on the shape selectivity. This way, considerable efforts have been devoted to control pore structure of these materials. In this study it has been found the influence of cetyltrialkylammonium and
alkyltripropylammonium (CnPr3Br, n = 14-22) surfactants in the formation and properties of
mesoporous silicas and subsequently microporous silicas. Regarding the mesoporous silicas synthesized through cetyltrialkylammonium surfactants, it was observed that the silicas pore size increased and the structural ordering decreased as the head group of surfactants increased. In contrast, the increase of lkyltripropylammonium tail resulted in silicas with larger porous diameter and structural ordering. The mesoporous silica with the largest pore
diameter (3,60 nm), synthesized with C22Pr3Br surfactant exhibited narrow pore-diameter
distribution and a hexagonal organization characteristic of MCM-41 silica. The performance of alkyltripropylammonium surfactant as zeolitic structure directing agents was also investigated. The results showed the formation of a physical mixture between MFI and magadiite structures under different hydrothermal treatment temperatures. Only after addition of tetrapropylammonium cations to reaction mixture containing alkyltripropylammonium cations it was possible to obtain pure MFI structure. However, the presence of alkyltripropylammonium cations had strong influence on the crystals growth and
consequently in the form of zeolite crystals obtained. / O controle da geometria e do diâmetro dos poros dos materiais mesoporosos à base de
sílica faz-se necessário para a maior aplicabilidade destes materiais, principalmente em
processos dependentes da seletividade de forma. Neste sentido, diversos estudos têm dedicado
esforços para o maior controle da estrutura destes materiais. Neste estudo verificou-se a
influência de surfactantes com diferentes tamanhos de cabeça hidrofílica
(cetiltrialquilamônio) e diferentes comprimentos de cauda hidrofóbica (alquiltripropilamônio,
CnPr3Br, n = 14-22) na formação e propriedades de sílicas mesoporosas e posteriormente,
sílicas microporosas. Em relação às sílicas mesoporosas sintetizadas com os surfactantes
cetiltrialquilamônio, observou-se com o aumento do tamanho da cabeça desses surfactantes, o
aumento do diâmetro de poros das sílicas apesar da diminuição do ordenamento estrutural
dessas. Em contrapartida, o aumento do comprimento da cauda dos surfactantes
alquiltripropilamônio resultou em sílicas com maior diâmetro de poros e ordenação estrutural.
A sílica com maior diâmetro de poros (3,60 nm), sintetizada com o surfactante C22Pr3Br,
apresentou uma estreita distribuição de diâmetro de poros e uma organização hexagonal dos
poros, característica da sílica MCM-41. A capacidade de atuação dos surfactantes
alquiltripropilamônio como agentes direcionadores de estrutura zeolíticos também foi
investigada. Os resultados mostraram a formação de uma mistura física entre as estruturas
MFI e magadiita sob diferentes temperaturas de tratamento hidrotérmico. Somente após a
adição dos cátions tetrapropilamônio à mistura reacional contendo os cátions
alquiltripropilamônio foi possível a obtenção da zeólita com estrutura MFI pura. Entretanto, a
presença dos cátions alquiltripropilamônio teve grande influência no crescimento dos cristais
e consequentemente no formato dos cristais zeolíticos obtidos.
Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/7636 |
Date | 21 September 2015 |
Creators | Campos, Ana Flavia Pinheiro de |
Contributors | Cardoso, Dilson |
Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Câmpus São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar |
Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
Language | Portuguese |
Detected Language | Portuguese |
Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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