High content arsenic waste generated in the metallurgical industry can be converted into a synthetic mineral, scorodite, FeAsO4•2H2O, and deposited into a waste disposal site. Scorodite is most stable in a certain pH range under oxic conditions. A novel way to enhance the range of stability for scorodite is to encapsulate it with an inert material. In this work, silicate gel is developed and investigated as a possible encapsulating material for scorodite. The work in this thesis includes 1) Synthesis of atmospherically precipitated scorodite, 2) Production, optimization and characterization of silicate gels, 3) Study of different silicate gel ageing treatments (sealed and unsealed at room temperature, drying at 40°C and hydrothermal treatment at 110 and 160°C), 4) Stability testing of silicate gel-coated scorodite (Scorogel) at pH 9 under oxic (600 mV Eh) and anoxic conditions (0 mV Eh) and 5) Characterization of Scorogel particles. As the initial method of gel formation (titration of 1M sulfuric acid into 1M sodium silicate) produced a silicate gel with high alkalinity (pH 10) that was incompatible with scorodite, a reverse titration method was developed that produced a gel with optimum pH profile (5-6.5). The produced gel however proved to have only a marginal effect on scorodite stabilization. This prompted investigation of different ageing techniques as a means of producing silica-like coatings with better stabilization potential. The ageing techniques included drying (22, 40°C) and hydrothermal (HT) treatment (110, 160°C) of Scorogels. Surprisingly these measures proved counterproductive as aged Scorogels showed a higher release of As than scorodite alone. Through surface-sensitive (XPS, X-ray photoelectron spectroscopy) depth profile analysis, and molecular-sensitive analysis (Fourier Transform Infrared (FTIR) and Raman mapping), it was discovered that the silicate engaged into an "ion-exchange" type reaction on the surface of scorodite by bonding to iron, hence the observed release of arsenic. / Les déchets avec de haute teneur en arsenic qui sont produits par l'industrie métallurgique peuvent être convertis en un minéral synthétique : la scorodite FeAsO4•2H2O. Les déchets convertis vont être ensuite disposés dans un site d'élimination des déchets. Dans des conditions oxiques, la scorodite est plus stable pour une certaine gamme de pH. Une nouvelle façon d'améliorer la gamme de stabilité de la scorodite consiste à l'encapsuler avec un matériau inerte. Dans ce travail, un gel de silicate est développé et étudié comme matériau d'encapsulation de la scorodite. Cette thèse comprend: 1) La synthèse de la scorodite par précipitation à pression atmosphérique; 2) La production, l'optimisation et la caractérisation des gels de silicate; 3) Étude de différents traitements de vieillissement des gels de silicate (scellés et non scellés à la température ambiante de 22°C, séchage à 40°C et un traitement hydrothermique à 110 et 160°C); 4) Essais de stabilité des scorodites revêtus de gel de silicate (Scorogel) à un pH de 9 dans des conditions oxiques (600 mV Eh) et anoxiques (0 mV Eh); 5) La caractérisation des particules de Scorogel. Le procédé initial de formation du gel de silicate (titrage avec 1 M d'acide sulfurique dans 1 M de silicate de sodium) produit un gel de silicate à haute alcalinité (un pH de 10) qui est incompatible avec la scorodite, une méthode de titrage inverse a été développée pour produire un gel avec un pH optimal entre 5-6.5. Le gel ainsi produit c'est avéré avoir un effet marginal sur la stabilisation de la scorodite. Ce résultat a amené l'étude de différentes techniques de vieillissement comme un moyen de produire des revêtements de silicate avec une meilleure stabilisation de la scorodite. Les techniques de vieillissement incluent le séchage (à 22 et 40°C) et le traitement hydrothermique (à 110 et 160°C) des Scorogels. Étonnamment ces vieillissements se sont révélés contre-productifs car les Scorogels âgées ont exhibé une plus grande libération d'arsenic que la scorodite sans revêtement. L'analyse chimique de surface profondeur (XPS, la spectrométrie photoélectronique X) par profile en et l'analyse moléculaire (IRTF, la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier et la cartographie Raman) des Scorogels ont démontré que le silicate est impliqué dans une réaction de type "échangeur d'ions" à la surface de la scorodite par liaison avec le fer, ce qui explique la libération observée d'arsenic.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.119527 |
| Date | January 2013 |
| Creators | Adelman, Jessica |
| Contributors | George Demopoulos (Internal/Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Master of Engineering (Department of Mining and Materials) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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