The potential development of antibacterial resistance and endocrine disruption has led to increased research investigating the removal of antibiotics like sulfamethoxazole (SMX) and estrogens like 17alpha-ethinylestradiol (EE2) during biological wastewater treatment (activated sludge). Lab-scale studies have been carried out by researchers using activated sludge samples and bacterial isolates to investigate the biodegradability of these pharmaceutical compounds with varying and sometimes contradictory results. Both SMX and EE2 can react quickly with ozone (O₃) thus the implementation of O₃ as a final disinfection step during wastewater (WW) treatment may also result in the removal and transformation of these pharmaceutical compounds. However, the identification and characteristics of the ozonation by-products formed as a result of this treatment has yet to be fully explored. Ozone has also been predicted to increase WW biodegradability, suggesting its potential as a pre-treatment to activated sludge. The work presented in this thesis proposes an innovative way to evaluate changes in biodegradability and investigate the potential impact of transformation products. The use of controlled mixtures of pure bacterial cultures to model the biodegradation of SMX and EE2 at lab-scale was studied. This approach ensures a consistent microbial population that can be precisely repeated throughout a set of experiments, allowing the direct comparison of results, which is not possible using activated sludge samples due to their variable composition. The results showed that specific individual bacteria (R. equi and R. rhodocrous) were capable of successfully degrading SMX and EE2, however when they were combined with other bacteria to form mixtures there were no additive or synergistic effects observed. Using the controlled bacterial mixtures to model the biodegradation of SMX and EE2 separately, we were able to investigate the effects of the addition of an excess carbon source as well as ozone pre-treatment on the biodegradability of these compounds. The results demonstrated that there were no overall trends of co-metabolism of either compound with the excess carbon source and that slight differences in the bacterial composition of the mixture used (±1 to 2 bacterial strains) can alter the degradation trends observed (i.e. rate of compound removal). In general, ozonation increased the biodegradation of SMX by the bacterial mixtures; however the removal of EE2 was decreased. This was explained by the formation of an ozonation by-product that was preferentially biodegraded over EE2. We also investigated the ozone by-products formed after the complete disappearance of EE2. Two of these by-products were identified as open phenolic ring structures, suggesting a decrease in estrogenic activity. Using the YES assay these by-products were determined to be significantly less estrogenic than EE2, however they were observed to be more toxic to male fetal rats (15.5. days post-conception) demonstrating a greater negative impact on testosterone secretion. This emphasizes that a better understanding of emerging treatments such as ozonation is necessary before applying them in water treatment since the by-products may exhibit a greater toxic effect than the untreated parent compound. / Les risques associés au développement de bactéries résistantes aux antibiotiques et aux effets des perturbateurs endocriniens suscitent un intérêt grandissant envers l'étude de l'élimination des antibiotiques, tel que le sulfaméthoxazole (SMX), et les œstrogènes, tel que le 17alpha-éthinylestradiol (EE2), lors de traitement biologique des eaux usées (boues activées). Des chercheurs ayant utilisés des échantillons de boues activées et des isolats bactériens pour évaluer en laboratoire la biodégradabilité de ces composés pharmaceutiques ont obtenus des résultats variables, voire même contradictoires. Considérant que le SMX et le EE2 réagissent rapidement avec l'ozone (O₃), l'utilisation de l'O₃ comme étape de désinfection des eaux usées de traitement peut également entrainer l'élimination ou la transformation de ces composés pharmaceutiques. Toutefois, l'identification et la caractérisation des sous-produits d'ozonation reste à faire. L'ozone a également le potentiel d'augmenter la biodégradabilité des eaux usées, ce qui suggère son potentiel en tant que pré-traitement aux systèmes à boues activées. Le travail présenté dans cette thèse étudie l'impact potentiel des produits de transformation et propose une approche innovatrice permettant d'évaluer les changements de biodégradabilité du SMX et du EE2 basée sur l'utilisation de mélanges contrôlés de cultures bactériennes pures. Cette approche permet l'utilisation d'une population microbienne qui peut être précisément répétée tout au long d'un ensemble d'expériences, ce qui permet la comparaison directe des résultats. Cette reproductibilité n'est pas possible en utilisant des échantillons de boues activées en raison de leur composition microbiologique variable. Les résultats démontrent que certaines bactéries (R. equi et R. rhodocrous), utilisées individuellement, étaient capables de dégrader le SMX et le EE2. Parcontre, lorsque combinées avec d'autres bactéries, aucun effet additif ou synergique fut observé. En utilisant les cultures mixtes pour évaluer les changements de biodégradabilité du SMX et EE2, étudié séparément, nous avons pu étudier les effets de l'ajout d'une source de carbone en excès ainsi que l'effet d'une pré-ozonation. Les résultats n'ont démontré aucune tendance générale liée au co-métabolisme et indiquent que de légères différences dans la composition bactérienne (± 1 à 2 souches bactériennes) peuvent influencer la dégradation (comme le taux d'élimination des composés). En général, la pré-ozonation a augmenté la biodégradation du SMX mais a diminué celle du EE2. Cette diminution est expliquée par la formation d'un produit de transformation préférentiellement dégradé par les bactéries. Nous avons également étudié la nature et l'impact des produits d'ozonation du EE2. Deux de ces sous-produits ne possédent pas d'anneau phénolique, ce qui suggère une diminution de l'activité estrogénique. En utilisant le test YES ces sous-produits ont démontré une estrogénicité plus faible que celle du EE2. Toutefois, ceux-ci ont démontré une plus haute toxicité sur les testicules de fétus de rats (15.5 jours post-conception) mesurée par une diminution de la sécrétion de testostérone. Ces résultats soulignent l'importance de mieux comprendre le devenir des produits pharmaceutiques au cours de traitement des eaux puisque les produits de transformation peuvent présenter un plus grand effet toxique que les composés parents non traités.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.104773 |
| Date | January 2011 |
| Creators | Larcher, Simone |
| Contributors | Viviane Yargeau (Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Doctor of Philosophy (Department of Chemical Engineering) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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