The main focus of the study was on three ionophoric antibiotics, monensin salinomycin and narasin. These three pharmaceuticals were evaluated both in vivo and in vitro setups to understand their fate and behavior in a constructed wetland (CW) environment. The laboratory studies determined the sorption, degradation and photodegradation potential in context of a wetland setup and, the field-scale CW experiments appraised the pharmaceutical removal potential under three flow configurations: free water surface (FWS), horizontal subsurface flow (HSSF) and vertical flow (VF) systems. FWS and HSSF systems were evaluated with two texturally different soils while the vertical system employed sphagnum peat moss. The laboratory sorption study was conducted on both soils at three pH levels, namely 4.5, 6.8, and 8.5. At pH 6.8, it was found that the sandy clay loam soil had higher Kd values for all three antibiotics as compared to the sandy soil. Narasin showed the highest Kd and Koc, whereas the lowest were observed for monensin. The sorption of all compounds had an inverse relationship with pH. In the biodegradation study on both soils, three concentrations of each compound, 100, 500, and 1000 μg kg-1, were used. First order degradation was observed for all three pharmaceuticals, with half-lives ranging from 6 to 8 days in both soils. The photodegradation study was carried out at three concentrations of each pharmaceutical on sterilized milli-Q water, sterilized milli-Q water with nitrate-N, and sterilized wetland water. Photodegradation was observed only for the wetland water; it also followed first-order decay with a half-life of 55, 40, and 37 days for monensin, salinomycin, and narasin, respectively. The first CW study determined the removal efficiency of two FWS wetland systems, one with sandy clay loam soil and the other with sandy soil, and a VF system with sphagnum peat moss for monensin, salinomycin and narasin. The results showed a significantly higher removal (P< 0.01) of all three antibiotics in FWS system using the sandy soil as compared to the CW on the sandy clay loam soil substrate. The ability to infiltrate to greater depths of the soil profile is likely to provide greater opportunity for soil-to-solute interactions, resulting in higher attenuation mainly through sorption in the sandy soil. However compared to the FWS systems, significantly enhanced removal (P < 0.0001) was observed in VF system using peat. Monensin and narasin were found to be the most and the least mobile in all three systems. The second field study assessed the removal potential of the sandy soil in a field scale horizontal subsurface flow (HSSF) treatment wetland for the three antibiotics. Compared to the FWS treatment, the HSSF treatment significantly (P < 0.001) removed greater monensin (40% vs 32%), salinomycin (49% vs 34%) and narasin (49% vs 38%). Based on temperature, oxidation-reduction potential and dissolved oxygen measurements, significant contribution of microbial degradation could not be confirmed.In another study, N-removing bacterial strains were isolated from an antibiotic exposed wetland. The strains were identified using nucleotide sequence analysis of the 16S rRNA gene; the isolates were assessed for their ability to withstand these pharmaceuticals. A Bacillus subtilis strain BRAZ2B was found to thrive in the drug-exposed wetland environment. / Des méthodes à la fois in vivo et in vitro servirent à élucider le devenir et le comportement de trois antibiotiques ionophores (monensin, salinomycine and narasine) dans l'environnement d'un marais artificiel (MA). Des études in vitro en laboratoire établirent le potentiel de sorption et de décomposition de ces composés dans un loam sablo-argileux et un sol sableux, ainsi que celui de photodégradation dans l'eau de marécage. Des études avec MA à l'échelle préindustrielle déterminèrent le potential d'élimination de ces trois produits pharmaceutiques sous trois types d'écoulement: en surface libre (FWS), souterrain horizontal (HSSF) et en circulation verticale (VF). Le système FWS fut évalué avec les deux types de sols, tandis que le système HSSF ne fut évalué que pour le sol sablonneux. Le système de circulation en vertical utilisa de la tourbe mousseuse de sphaignes. In vitro le niveau de sorption des composés présenta une relation inverse au pH pour des valeurs de 4.5, 6.8, and 8.5. À un pH de 6.8, les valeurs de Kd pour tous les composés furent plus élevés pour le loam sablo-argileux que pour le sol sableux. La narasine montra les valeurs les plus élevées de Kd and Koc, tandis que le monensin montra les moins élevées. Trois concentrations (100, 500, et 1000 μg kg-1) de chaque composé, appliqués sur chacun des deux sols, présentèrent tous une cinétique de dégradation de premier ordre, avec des demi-vie d'élimination de 6 à 8 jours. Le potential de photodégradation des trois composés fut évalué dans de l'eau de marécage pré-stérilisé, de l'eau distillé (milli-Q) et de l'eau distillé dopé de nitrates. La photodégradation n'eut lieu que dans l'eau de marécage, où elle suivit une cinétique de dégradation de premier ordre, avec des demi-vies d'élimination de 55, 40, et 37 jours, respectivement, pour le monensin, la salinomycine, and la narasine. Dans une première étude, on évalua l'éfficacité d'élimination de ces composés par les deux systèmes FWS — un avec loam sablo-argileux et un avec sol sableux — et un système VF avec tourbe mousseuse de sphaignes. Le système FWS avec sol sableux comme substrat élimina significativement plus les trois antibiotiques (P< 0.01) que celui avec un loam sablo-argileux. La capacité des composés dissouts de pénétrer le profil sableux permit probablement des conditions plus favorables aux interactions sol-soluté. Ceci aurait ensuite permis une plus ample atténuation, principalement par sorption au sol sablonneux. Le rôle de la biodégradation, particulièrement dans le loam sablo-argileux, fut aussi noté. Cependant, comparé aux systèmes FWS, le système VF avec tourbe permit une élimination significativement plus élevée (P < 0.0001). Dans les trois systèmes, le monensin et la narasine s'avérèrent les composés le plus et le moins mobile, respectivement. Dans une seconde étude on évalua le potentiel d'élimination des trois antibiotiques grâce à un système HSSF pleine échelle avec sol sablonneux. Comparé au système FWS comportant le même substrat, le système HSSF élimina significativement (P < 0.01) plus de monensin (40% vs. 32%), salinomycine (49% vs. 34%) et narasine (49% vs. 38%). Un suivi de la température, du potentiel d'oxydo-réduction et de l'oxygène dissout, ne permirent pas de confirmer une contribution significative de la dégradation microbienne.En une dernière étude, des souches bactériennes compétentes à l'élimination de l'azote furent isolées d'un marécage exposé à des antibiotiques. Ces souches furent identifiées par détermination de la séquence nucléotidique d'ARNr 16s, et leur capacité de résister à ces composés pharmaceutiques fut évaluée. Une souche de Bacillus subtilis (BRAZ2B) s'avéra capable de se développer vigoureusement dans l'environnement du marécage exposé à ces composés.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.104564 |
| Date | January 2011 |
| Creators | Hussain, Syed |
| Contributors | Shiv Prasher (Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Doctor of Philosophy (Department of Bioresource Engineering) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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