Novel experimental systems and approaches were applied to study and analyze the conversion of selected organics in supercritical water (SCW). High-pressure methanol-air flames were generated in a new and original Visual Flame Cell (VFC) designed and constructed using common commercially-available components. Original SCW flame images, collected using a near-Infrared (NIR) camera, were used to analyze flame ignition, flame characteristics, and flame extinction. New data were also obtained on soot formation and generation of nitrogen oxides (NOx) during the combustion of naphthalene in SCW. The micro-scale hydrothermal diamond anvil cell (DAC) and Raman microscopy were combined in a novel approach for the in-situ monitoring and analysis of SCW processes involving naphthalene and decachlorobiphenyl (10-CB). A NIR (785nm) Raman excitation source (laser) provided the needed middle ground between a strong fluorescence background from organic species irradiated by lasers in the visible range and the water peak interference experienced with infrared (IR) sources. Data collected with the DAC-Raman system were used to identify phase and chemical changes in the SCW-organic system. Original results indicating the degradation of 10-CB in the presence of methanol were obtained. Tubular batch reactors (TBRs) were used to reproduce the DAC-Raman experiments with 10-CB under practical pressures and precise concentrations for obtaining larger reaction product volumes for quantitative analyses. New results showed that the presence of 25% methanol by volume leads to over 56% reduction in oxygen demand for total conversion of 10-CB in faster, cleaner, less corrosive, and lower temperature conditions. This work is an integration of information from three separate experimental systems for practical understanding of SCW as a potential tool for environmental remediation. / Des nouveaux approches et systèmes expérimentaux ont été appliqués pour étudier et analyser la conversion de certains produits organiques choisis dans l'eau supercritique (SCW). Des flammes à haute pression d'air-méthanol ont été produites dans une cellule originale à flamme visible (VFC) construite pour la première fois par des composants disponibles sur le marché. Des images originales de flamme dans l'eau supercritique SCW, prises par un appareil-photo (NIR) à proche-Infrarouge, ont été utilisées pour analyser l'allumage, les caractéristiques, et l'extinction de la flamme. Des nouvelles données ont été également rapportées sur la formation de suie à partir de la combustion du naphtalène et la génération des oxydes d'azote (NOx) dans l'eau SCW. La cellule hydrothermique d'enclume de diamant à micro-échelle (DAC) et la microscopie Raman ont été combinées dans une nouvelle approche pour l'observation in-situ et l'analyse des processus de SCW du naphtalène et du decachlorobiphenyl (10-CB). Une source d'excitation Raman (laser) de NIR (785nm) a fourni une position de compromis adéquate dans les spectres Raman obtenus entre la forte fluorescence des matières organiques lorsqu'elles sont irradiées par rayonnements laser visible et l'interférence de la bande large d'eau avec les rayonnements infrarouge. La donnée obtenue à partir du système DAC-Raman a été utilisée pour identifier la phase et les changements chimiques dans le système organique-SCW. Des résultats originaux indiquant la dégradation de 10-CB en présence de méthanol ont été obtenus. Des réacteurs tubulaires en lots (TBRs) ont été utilisés pour reproduire des expériences DAC-Raman sur la 10-CB sous des pressions pratiques et avec des concentrations précises pour obtenir des quantités suffisantes aux analyses quantitatives. Des nouveaux résultats ont montrés que la présence de 25% en méthanol par volume permet la réduction de plus de 56% en oxyg
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.18791 |
| Date | January 2008 |
| Creators | Sobhy Ramadan, Amr Mohamed |
| Contributors | Roderick I L Guthrie (Internal/Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Doctor of Philosophy (Department of Mining and Materials) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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