As taxas de aniquilação de pósitrons lentos em moléculas são aprimoradas para pósitrons incidentes com energias específicas. Segundo a visão atual do problema, tal fenômeno corresponde a um acoplamento contínuo-discreto do pósitron acompanhado com transições vibracionais na molécula. Este mecanismo é conhecido como ressonância vibracional de Feshbach. Existem basicamente três aspectos que foram desenvolvidos no tempo do mestrado. O primeiro foi a proposta de um modelo analítico para o cálculo das larguras de acoplamento do pósitron em transições vibracionais Raman-Ativas mostrando que sua estimativa pode ser feita a partir de parâmetros da molécula isolada e sua ordem de grandeza é equivalente ao das larguras associadas a transições IR-ativas. O segundo aspecto desenvolvido é a estimativa dos efeitos de correlação elétron pósitron na dinâmica vibracional da molécula principalmente definindo acoplamentos entre modos vibracionais que permitiram a excitação de modos vibracionais, de outro modo, inativos. Foram apresentados, como exemplo, os efeitos de correlação nas moléculas de LiH e NaH. Também foi feita uma estimativa das propriedades de estrutura eletrônica e vibracional para moléculas de mais de um modo normal de vibração. Especificamente, para a molécula de HCN no nível de cálculo MP2, apresentando um método para aproximar, no nível harmônico, os efeitos de correlação elétron-pósitron na superfície de energia potencial. / The annihilation rates for slow positrons in molecules are enhanced for positrons with specific energies. According to the current view of the problem, such phenomenon corresponds to a positron continuum-discrete coupling, accompanied by a coupling of the molecule vibrational states. Such mechanism is described by a vibrational Feshbach resonance. There are, basically, three developed topics in the time of the master degree. The first one is proposing an analytical model for the calculation of the coupling widths of the positron with Raman-Active vibrational transitions. It is showed that this estimation could be computed by some parameters of a single molecule and its order of magnitude is equivalent to coupling widths for IR-active transitions. The second developed topic is the estimation of electron-positron correlation effects in the vibrational dynamics of the molecule mainly by defining couplings between modes which allows excitation of vibrational states, otherwise, inactive. As an example, the effects of the correlation in the NaH and LiH molecules have been presented. An estimation of electronic structure and vibrational properties was also made for molecules with many vibrational normal modes. As an example, the HCN molecule at MP2 level calculation was taken, showing a method to approximate the electron-positron correlation effects, on the potential energy surface, at harmonic level, the electron-positron correlation effects on the potential energy surface.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-15012015-150104 |
| Date | 22 August 2014 |
| Creators | Acuña, Cesar Augusto Nieto |
| Contributors | Varella, Marcio Teixeira do Nascimento |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | Dissertação de Mestrado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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