Orientador: Prof. Dr. Frank Nelson Crespilho / Tese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Nanociências e Materiais Avançados, 2015. / A glicose oxidase (GOx) é a enzima redox mais estudada como biocatalizador
anódico em biocélulas a combustível (BCs) de glicose, principalmente pelo alto número
de turnover para oxidação de glicose. No entanto, seu sítio redox é composto pelo
cofator flavina adenina dinucleotídeo (FAD), que fica localizado no interior da enzima e
coberto por uma espessa camada proteica, o que limita a transferência direta de elétrons
(TDE). Assim, nesta tese de doutorado propõe-se a utilização de fibras flexíveis de
carbono (FFC) esfoliadas e modificadas com GOx para uso em bioânodos. Propõe-se a
esfoliação química das FFC como um método para a formação carbono-edge e folhas de
óxido de grafeno (OG) ancoradas na superfície das fibras (FFC-OG). Por adsorção, a
GOx foi imobilizada nos eletrodos de FFC e FFC-OG, onde observou-se a TDE para
ambos. No entanto, determinou-se por meio da Teoria de Marcus que a constante
heterogênea de transferência de elétrons (kTE) foi duas vezes maior para o bioeletrodo
contendo OG, em que a GOx apresentou um valor da energia de reorganização de 0,38
eV. Além disso, o bioeletrodo contendo OG e GOx apresentou uma resposta
bioeletrocatalítica para oxidação da glicose em -0,54 V. Esses resultados comprovam
que o método de esfoliação química é uma etapa importante para o desenvolvimento de
bioeletrodos flexíveis de carbono aplicados em biocélulas a combustível. / Glucose oxidase (GOx) is the most studied redox enzyme as anode biocatalyst in
glucose biofuel cells (BFCs), mainly by its high turnover number for glucose oxidation.
However, GOx redox site consists in the cofactor flavin adenine dinucleotide (FAD),
which it is located deeply buried in the enzyme and covered by a thick protein layer,
which limits the direct electron transfer (DET). Thus, in this doctoral thesis we propose
the use of flexible carbon fibers (FCF) exfoliated and modified with GOx for
application in bioanode in BFCs. FCF chemical exfoliation is proposed as a method for
obtain carbon-edge and sheets of graphene oxide (GO) anchored on the surface of the
fibers (FCF-GO). By adsorption, GOx was immobilized on FCF electrodes and FCFGO,
where the TDE was observed for both. However, it was determined by Marcus
theory that the heterogeneous electron transfer constant (kHET) was two times higher for
bioelectrodes containing GO, wherein the GOx had a reorganization energy value of
0.38 eV. In addition, the bioelectrode containing GO and GOx presented a
bioelectrocatalytic response for glucose oxidation at -0.54 V. These results show that
the chemical exfoliation method play an important role in the development of flexible
carbon bioeletrodos applied in biofuel cells.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:BDTD:76868 |
| Date | January 2015 |
| Creators | Martins, Marccus Victor Almeida |
| Contributors | Crespilho, Frank Nelson, Souza, Flávio Leandro de, Suffredini, Hugo Barbosa, Camargo, Pedro Henrique Cury, Lima, Fabio Henrique Barros de |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf, 88 f. : il. |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFABC, instname:Universidade Federal do ABC, instacron:UFABC |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=76868&midiaext=70071, http://biblioteca.ufabc.edu.br/index.php?codigo_sophia=76868&midiaext=70072, Cover: http://biblioteca.ufabc.edu.brphp/capa.php?obra=76868 |
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