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Previous issue date: 2007 / As reservas de gás natural são consideradas uma importante fonte de energia e matéria-prima
para as indústrias químicas e petroquímicas. Portanto, a conversão catalítica do metano,
principal componente do gás natural, se apresenta de grande interesse. Entre os muitos
diferentes processos catalíticos, a desidro-aromatização do metano (DAM) sob condições nãooxidativas
tem emergido como uma rota potencial para a produção de aromáticos
(principalmente benzeno e tolueno) e hidrogênio. O principal obstáculo do processo de DAM
está nas limitações termodinâmicas da reação e na severa desativação do catalisador.
Molibdênio suportado em zeólitas ácidas permanece entre os catalisadores mais promissores e
a adição de um segundo metal promotor se mostrou capaz de melhorar a
atividade/estabilidade do catalisador e a seletividade em benzeno. No presente trabalho foi
sintetizado catalisador Ru_Mo/HZSM-12, adotando o método de impregnação sucessiva com
excesso de solvente, e caracterizado utilizando várias técnicas entre as quais Difração de
Raios-X (DRX), Microscopia Eletrônica de Varredura Energia Dispersiva de Raios-X
(MEV-EDX), Espectroscopia de Absorção no Infravermelho usando Transformada de Fourier
(FT-IR), Área Superficial pelo Método BET e Análises Termogravimétricas. Testes
catalíticos foram realizados a 973 K, 1 atm e tempos espaciais variando entre 2878 e 4490
g.h/m³. Os resultados de DRX mostram que o método de preparação da zeólita ZSM-12 foi
efetivo e apontam também para uma estrutura robusta de catalisador preparado, mesmo sendo
submetido a severas calcinações durante os procedimentos de síntese. Não foram detectados
picos adicionais nos espectros de DRX e FT-IR após impregnação Ru/Mo. Os materiais
contendo metais, Mo/HZSM-12 e Ru_Mo/HZSM-12 apresentam uma redução na área
superficial uma vez comparada à zeólita HZSM-12 e observa-se também um aumento da área
superficial para a amostra Ru_Mo/HZSm-12 em comparação à Mo/HZSM-12. Os perfis de
conversão do metano em benzeno em função do tempo, para diferentes tempos espaciais, são
semelhantes e identificam três etapas bem distintas: uma etapa inicial, chamada de Indução,
seguida de uma etapa de estabilização do valor de conversão de metano em benzeno (XB) e
uma etapa final caracterizada pela queda de consumo de metano. O aumento do tempo
espacial conduziu a um aumento da conversão do metano para benzeno no estado
estacionário. As conversões XB foram baixas e atingiram valores entre 0,12 e 0,28%. Os
dados experimentais de taxa de formação de benzeno foram ajustados de acordo com um
modelo fenomenológico, semelhante ao proposto por Rival et al. (2001), considerando apenas
a reação reversível principal formando exclusivamente benzeno e hidrogênio, desprezando a
formação de outros aromáticos (tolueno) e os depósitos de carbono. O valor otimizado para a
constante cinética do modelo, k1, foi estimado a 20,85±0,3.10-4 mol /g.h.atm, ordem em
relação ao metano, a -0,10± 0,2 ; ordem em relação ao benzeno,a 1,5±0,1 e ordem em
relação ao hidrogênio, a -1,5±0,1. As incertezas associadas à avaliação dos parâmetros do
modelo aplicado podem ser atribuídas a dificuldades relacionadas á medida das baixas
concentrações de benzeno e significativa formação de coque durante o estado estacionário da
reação
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufpe.br:123456789/6675 |
| Date | January 2007 |
| Creators | COSTA, Maria Helena Santos |
| Contributors | BENACHOUR, Mohand |
| Publisher | Universidade Federal de Pernambuco |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFPE, instname:Universidade Federal de Pernambuco, instacron:UFPE |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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