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Materiais híbridos baseados em compostos lamelares e moléculas redox ativas / \"Hybrid Materials Based on Layered Compounds and Active Redox Molecules\"

Os Hidróxidos Duplos Lamelares (HDL) constituem uma classe de materiais que apresentam estrutura lamelar, consistindo de camadas positivamente carregadas de um hidróxido duplo, intercaladas com ânions hidratados no domínio interlamelar. Estes materiais têm recebido bastante atenção nos últimos tempos, devido ao baixo custo e relativa simplicidade de preparação, a possibilidade de combinação de uma variedade de cátions e ânions, aliados às propriedades que os HDL podem apresentar como: propriedades ácidas e básicas, \"efeito memória\", elevada área superficial, etc. Os HDL também podem ser utilizados em combinação com outros materiais, como por exemplo, óxido de grafeno, formando compósitos, com a finalidade melhorar as propriedades destes materiais. Podem ainda serem utilizados para a preparação de outros compósitos e/ou réplicas de carbono, por tratamento térmico de um HDL intercalado com um monômero, por exemplo, 4-vinil benzeno sulfonato (VBS), que pode ser polimerizado \"in situ\" e posteriormente carbonizado produzindo a réplica de carbono. A utilização dos materiais descritos anteriormente como suporte para imobilização de enzimas pode proporcionar uma plataforma alternativa para construção de dispositivos biossensores. O objetivo geral do trabalho foi a preparação e caracterização de materiais como HDL, Compósitos e/ou Réplicas de Carbono derivadas de HDL ou compósitos de HDL/ óxido de grafeno, como suporte da enzima Glicose Oxidase, estudando suas propriedades eletroquímicas, visando as potenciais aplicações destes materiais como biossensores. Para isto, foram preparados e caracterizados HDL de Mg-Al e Zn-Al intercalados com o ânion carbonato, pelo método de coprecipitação a pH variável; compósitos e/ou réplicas de carbono derivadas de um HDL precursor de Mg-Al-VBS, preparados, por coprecipitação a pH constante e compósitos de Mg-Al/óxido de grafeno que também foram preparados por coprecipitação a pH constante. Estes materiais foram utilizados na imobilização da enzima Glicose Oxidase (GOx), em eletrodos modificados e foi realizado o estudo eletroquímico dos mesmos e de suas potenciais aplicações. Foi possível observar que os HDL de Mg-Al-CO3, Zn-Al-CO3, Mg-Al-VBS e o compósito Mg-Al/óxido de grafeno exibiram boa cristalinidade, estabilidade térmica, e outras características como porosidade e superfícies positivamente carregadas, viabilizando a xiii utilização dos mesmos para a imobilização e estudo eletroquímico da enzima Glicose Oxidase. O estudo eletroquímico dos eletrodos modificados com estes materiais e a enzima Glicose Oxidase mostrou que os mesmos apresentam boa resposta catalítica frente ao substrato glicose e a importância destes materiais na atividade desta enzima. Os eletrodos modificados apresentaram boa sensibilidade, estabilidade à longo prazo e reprodutibilidade do método, podendo estes serem aplicados para a preparação de biossensores. / Layered Double Hydroxides (LDH) constitute a class of materials with a layered structure consisting of positively charged layers of a double hydroxide and hydrated anions intercalated in the interlayer domain. These materials have received much attention lately because they offer many advantages: they display acidic and basic properties, \"memory effect\", and high surface area; are inexpensive and easy to prepare; and can combine with a variety of cations and anions. Combination of LDH with materials like graphene oxide affords composites with improved properties as compared to the starting organic component. Heat treatment of LDH intercalated with a monomer such as 4-vinyl-benzene sulfonate (VBS), followed by \"in situ\" polymerization and carbonization, produces composites and/or carbon replica. The materials described above could be applied as support to immobilize enzymes and may provide an alternative platform for biosensor devices. In this study, we aimed to prepare and characterize LDH, composites and/or carbon replica derived from LDH, and LDH/graphene oxide composites and support glucose oxidase enzyme (GOx) on these matrixes. We investigated the electrochemical properties of the resulting materials and evaluated their potential application as biosensors. More specifically, we prepared and characterized Mg-Al and Zn-Al LDH systems intercalated with carbonate ion by the coprecipitation method; composites and/or carbon replica derived from a precursor LDH Mg-Al-VBS by coprecipitation at constant pH; and Mg-Al/graphene composites by coprecipitation at constant pH. We used these materials to immobilize GOx on modified electrodes and assessed the electrochemical activity and potential application of the immobilized enzyme as biosensor. Mg-Al-CO3, Zn-Al-CO3, Mg-Al-VBS LDH and Mg-Al/graphene oxide composite were crystalline, thermally stable, and porous and exhibited positively charged surface, which favored immobilization and electrochemical investigation of the GOx enzyme. The modified electrodes displayed good catalytic response to glucose, as substrate, and improved the activity of the enzyme as compared to GOx alone. Additionally, the modified electrodes were sensitive, stable, and reproducible, paving the way for their use in the design of biosensors.

Identiferoai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-22122016-150338
Date27 October 2016
CreatorsBordonal, Ana Cláudia
ContributorsNaal, Zeki, Valim, Joao Barros
PublisherBiblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
Source SetsUniversidade de São Paulo
LanguagePortuguese
Detected LanguagePortuguese
TypeTese de Doutorado
Formatapplication/pdf
RightsLiberar o conteúdo para acesso público.

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