This thesis addresses three different realizations of a truly two-dimensional electron system (2DES), established at the surface of elemental semiconductors, i.e., Pt/Si(111), Au/Ge(111), and Sn/Si(111). Characteristic features of atomic structures at surfaces have been studied using scanning tunneling microscopy and low energy electron diffraction with special emphasis on Pt deposition onto Si(111). Topographic inspection reveals that Pt atoms agglomerate as trimers, which represent the structural building block of phase-slip domains. Surprisingly, each trimer is rotated by 30° with respect to the substrate, which results in an unexpected symmetry breaking. In turn, this represents a unique example of a chiral structure at a semiconductor surface, and marks Pt/Si(111) as a promising candidate for catalytic processes at the atomic scale. Spin-orbit interactions (SOIs) play a significant role at surfaces involving heavy adatoms. As a result, a lift of the spin degeneracy in the electronic states, termed as Rashba effect, may be observed. A candidate system to exhibit such physics is Au/Ge(111). Its large hexagonal Fermi sheet is suggested to be spin-split by calculations within the density functional theory. Experimental clarification is obtained by exploiting the unique capabilities of three-dimensional spin detection in spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy. Besides verification of the spin splitting, the in-plane components of the spin are shown to possess helical character, while also a prominent rotation out of this plane is observed along straight sections of the Fermi surface. Surprisingly and for the first time in a 2DES, additional in-plane rotations of the spin are revealed close to high symmetry directions. This complex spin pattern must originate from crystalline anisotropies, and it is best described by augmenting the original Rashba model with higher order Dresselhaus-like SOI terms. The alternative use of group-IV adatoms at a significantly reduced coverage drastically changes the basic properties of a 2DES. Electron localization is strongly enhanced, and the ground state characteristics will be dominated by correlation effects then. Sn/Si(111) is scrutinized with this regard. It serves as an ideal realization of a triangular lattice, that inherently suffers from spin frustration. Consequently, long-range magnetic order is prohibited, and the ground state is assumed to be either a spiral antiferromagnetic (AFM) insulator or a spin liquid. Here, the single-particle spectral function is utilized as a fundamental quantity to address the complex interplay of geometric frustration and electronic correlations. In particular, this is achieved by combining the complementary strengths of ab initio local density approximation (LDA) calculations, state-of-the-art angle-resolved photoelectron spectroscopy, and the sophisticated many-body LDA+DCA. In this way, the evolution of a shadow band and a band backfolding incompatible with a spiral AFM order are unveiled. Moreover, beyond nearest-neighbor hopping processes are crucial here, and the spectral features must be attributed to a collinear AFM ground state, contrary to common expectation for a frustrated spin lattice. / In der vorliegenden Arbeit werden drei unterschiedliche Beispiele für ein zweidimensionales Elektronensystem (2DES) auf der Oberfläche von Elementhalbleitern behandelt: Pt/Si(111), Au/Ge(111) und Sn/Si(111). Atomare Strukturen und deren spezielle Merkmale wurden mit Rastertunnelmikroskopie (STM) und Elektronenbeugung (LEED) untersucht, wobei ein Schwerpunkt die Abscheidung von Pt auf Si(111) war. Hervorzuheben ist hier die Anordnung von Pt Atomen als Trimere, die das Grundgerüst phasenverschobener Domänen bilden. Interessanterweise sind die Trimere um 30° gegenüber dem Substrat verdreht, was einen unerwarteten Symmetriebruch bedeutet. Daher stellt Pt/Si(111) ein einzigartiges Beispiel einer chiralen Struktur auf Halbleitern dar und könnte außerdem für katalytische Prozesse im atomaren Bereich interessant sein. Die Spin-Bahn Wechselwirkung ist auf Oberflächen, die schwere Elemente enthalten, von großer Bedeutung. Hier kann die Spin-Entartung in den elektronischen Zuständen aufgehoben sein, was als Rashba-Effekt bekannt ist. Rechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) zeigen, dass eine solche Aufspaltung in der hexagonalen Fermi-Fläche von Au/Ge(111) existiert. Experimentell wurde dies mit dreidimensionaler spin- und winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie bestätigt. Dabei folgt die planare Spin-Komponente einem kreisförmigen Umlaufsinn, während zudem eine starke Aufrichtung des Spins aus der Ebene hinaus entlang gerader Abschnitte der Fermi-Fläche auftritt. Hierbei wurden zum ersten Mal in einem 2DES zusätzliche Rotationen des planaren Spinanteils in der Oberflächenebene nahe von Hochsymmetrierichtungen nachgewiesen. Dieses komplexe Spin-Muster resultiert aus den kristallinen Anisotropien und kann exzellent modelliert werden, indem das Rashba-Modell um Dresselhaus-artige Spin-Bahn Terme höherer Ordnung erweitert wird. Die alternative Verwendung von Gruppe-IV Adatomen bei einer geringeren Bedeckung ändert die Eigenschaften eines 2DES deutlich. Kennzeichnend sind eine verstärkte Ladungsträger-Lokalisierung und ein von Korrelationen bestimmter Grundzustand. Dabei stellt Sn/Si(111) ein Modell-System dar, das zudem ein spin-frustriertes Dreiecksgitter bildet. In einem solchen fehlt üblicherweise die langreichweitige magnetische Ordnung und der Grundzustand ist entweder ein isolierender spiralförmiger Antiferromagnet (AF) oder eine Spin-Flüssigkeit. Zur Analyse des Wechselspiels von geometrischer Frustration und elektronischen Korrelationen dient die Ein-Teilchen Spektralfunktion als Basisgröße. Dazu wurden die sich ergänzenden Stärken von Bandstruktur-Rechnungen in der lokalen Dichtenäherung (LDA), winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie und Viel-Teilchen Modellen (hier LDA+DCA) kombiniert. Dabei wurde die Existenz eines Schattenbandes und einer Bandrückfaltung nachgewiesen, wobei letztere einen spiralförmigen AF als Grundzustand ausschließt. Vielmehr sind Hüpfprozesse über den nächsten Nachbarn im Gitter hinaus relevant und die spektralen Merkmale sind, trotz der Spin-Frustration, durch einen langreichweitigen kollinearen AF als Grundzustand erklärbar.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:uni-wuerzburg.de/oai:opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de:6704 |
| Date | January 2012 |
| Creators | Höpfner, Philipp Alexander |
| Source Sets | University of Würzburg |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralthesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/doku/lic_ohne_pod.php, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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