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Previous issue date: 2016-03-29 / Outra / The CO preferential oxidation reaction (PROX) is used in the purification of hydrogen
streams for various applications. Since the discovery of improved catalytic properties
of gold particles, at nanometer range, in the CO oxidation reaction at low temperature,
Au catalysts have been the subject of numerous investigations of CO oxidation and
PROX. Concerning the heterogeneous catalysis, the catalyst activity is determined by
several factors: the nanoparticles size, the metal loading and dispersion, the nature
and porosity of the support, and the metal/support interaction. To understand the
dependence of the support and the influence of the synthesizing method on the
material properties and catalytic performances, gold nanoparticles supported on three
different oxides (CeO2, MnO2 and TiO2) were successfully synthesized by the
deposition precipitation (DP) method, using urea, and modified polyol (MP) method,
using PVP as surfactant and sodium borohydride as reducing agent. Additionally,
Au/SiO2 was obtained by the DP method. Characterizations were performed to assess
the crystallinity, the metal mass percentage, the reduction temperatures and the
respective reducing gas consumptions of pure oxides and supported materials
synthesized by both methods. In addition, microscopic pictures were obtained to
evaluate the materials morphology and the gold nanoparticles diameter. The Au
catalysts synthesized by the DP method presented smaller particle sizes as compared
to catalysts obtained by the MP method. Catalytic evaluation of the CO oxidation and
PROX reactions were performed using temperature ramp starting at room temperature
up to 200 °C. As a comparative parameter, the ratio between the catalyst mass and
the gas feed flow remained constant at 1 mg / 1 mL / min for all reactions. The results
showed that Au supported on TiO2 prepared by the DP method presented complete
CO conversion at room temperature, but with the simultaneous supply of H2, this
catalyst tends to oxidize H2, decreasing the CO conversion activity. On the other hand,
the Au/CeO2 catalyst prepared by the DP method presented activity up to about 200
°C for PROX and better selectivity towards the CO2 formation. / A reação de oxidação preferencial de CO (PROX) é utilizada na purificação de
correntes de hidrogênio para diversas aplicações. Desde a descoberta da melhoria
das propriedades catalíticas de partículas de ouro, em escala nanométrica, na reação
de oxidação de CO a baixa temperatura, catalisadores de Au têm sido objeto de
numerosas investigações em oxidação de CO e de PROX. No que diz respeito a
catálise heterogênea, a atividade do catalisador é determinada por vários fatores: o
tamanho das nanopartículas, a carga e dispersão metálica, a natureza e a porosidade
do suporte, e a interação metal/suporte. Para entender a dependência do suporte e a
influência do método de síntese nas propriedades dos materiais e nos desempenhos
catalíticos, foram sintetizados com sucesso nanopartículas de ouro suportadas em 3
diferentes óxidos (CeO2, MnO2 e TiO2) pelos métodos de deposição precipitação (DP)
com ureia e poliol modificado (PM) utilizando PVP como agente surfactante e
borohidreto de sódio como agente redutor. Adionalmente, Au/SiO2 foi obtido pelo
método DP. Foram realizadas caracterizações para avaliar a cristalinidade, porcentual
mássico de metal, temperaturas de redução e respectivos consumos de gás redutor
dos óxidos puros e dos materiais suportados sintetizados por ambos os métodos.
Além disso, foram obtidas imagens de microscopia para avaliar a morfologia dos
materiais e o diâmetro das nanopartículas de ouro. Os catalisadores de Au
sintetizados pelo método DP apresentaram menores tamanhos de partícula,
comparados aos catalisadores obtidos pelo método PM. A avaliação catalítica nas
reações de oxidação de CO e PROX foram realizadas através de rampa de
temperatura, começando pela temperatura ambiente e aquecendo até cerca de 200
ºC. Como parâmetro comparativo, a razão entre a massa de catalisador e a vazão dos
gases alimentados manteve-se constante em 1 mg / 1 mL/min em todas as reações.
Os resultados mostraram que o catalisador de Au suportado em TiO2 obtido pelo
método DP apresentou conversão total de CO em temperatura ambiente, porém com
a alimentação simultânea de H2, esse catalisador tende a oxidar o H2, diminuindo a
atividade à conversão de CO. Por outro lado, o catalisador de Au/CeO2 preparado
pelo método DP apresentou atividade até cerca de 200 ºC na PROX e melhor
seletividade à formação de CO2. / PRH-ANP/MCT N° 44
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/8770 |
| Date | 29 March 2016 |
| Creators | Miranda, Aline Rodrigues Lopes |
| Contributors | Assaf, José Mansur, Gomes, Janaina Fernandes |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Câmpus São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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