Cette thèse vise à étudier la diffusion protonique, et dans une moindre mesure ionique, au sein d'un matériau électrolyte pour pile à combustible BaCeO3 dopé Gd, en adoptant une démarche multi-échelle. Tout d'abord, des calculs ab initio ont été réalisés afin de déterminer les positions stables des défauts protoniques OH_O et des lacunes d'oxygène VO dans le matériau. Puis, en utilisant toujours le formalisme de la théorie de la fonctionnelle de la densité, les barrières d'énergies pour les deux types de défauts entre deux positions stables ont été calculées. Enfin, ces barrières ont été utilisées dans un algorithme de Monte-Carlo cinétique afin de simuler des trajectoires de protons et de lacunes d'oxygène. Cette méthode permet d'accéder à des grandeurs macroscopiques, accessibles expérimentalement, telles que l'énergie d'activation, le coefficient de diffusion ou la mobilité, en se basant uniquement sur des données atomiques issues de simulations ab initio. Le gadolinium semble être un dopant intéressant pour le cérate de barium au vu de son faible pouvoir attractif sur le proton : il permet ainsi la création de nombreuses lacunes d'oxygène, qui pourront incorporer des molécules d'eau, sans toutefois piéger l'hydrogène. Ces deux conditions sont nécessaires pour obtenir un bon électrolyte pour les oxides solides conducteurs de protons.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00903769 |
| Date | 21 October 2013 |
| Creators | Hermet, Jessica |
| Publisher | Ecole Centrale Paris |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
Page generated in 0.0017 seconds