Ce travail de thèse a porté sur l'étude des perturbations hydrogéochimiques potentiellement induites par le CO2 dans un aquifère salin profond. Dans un premier temps, cet aspect a été étudié à partir de sources hydrothermales naturellement riches en CO2. Une étude de la composition chimique des eaux en fonction de l'augmentation de leur teneur en CO2 a montré une baisse de pH et un enrichissement systématique en cations majeurs et en alcalinité en fonction de la teneur en CO2. Les réactions en jeu ont été étudiées par une approche cinétique afin d'estimer la réactivité des minéraux en fonction de la perturbation en CO2, par le calcul des variations de surfaces réactives. Les résultats obtenus ont montré que la surface réactive des minéraux pouvait varier de 2 à 4 ordres de grandeur en fonction de la perturbation en CO2. Dans un second temps, une expérience d'injection d'eau saturée en CO2 a été effectuée. Une analyse de la variation de la composition chimique des eaux de l'aquifère, avant et après injection, a permis d'étudier l'impact d'une perturbation par le CO2 sur la composition de l'eau. Une attention particulière a été portée sur le comportement des métaux dissous. Les résultats ont montré une baisse du pH (de 7.3 à 5.7), accompagnée d'un enrichissement en alcalinité, cation majeurs et métaux dissous (Fe, Zn, Mn et As). Les calculs d'indice de saturation ont montré qu'une dissolution des oxydes métalliques type ferrihydrite était corrélée à l'enrichissement en métaux dissous. Une approche de cinétique chimique sur la base des résultats expérimentaux a été proposée. Cela a montré que la dissolution des oxydes métalliques obéissait à des cinétiques d'ordre complexe. Ces résultats montrent que l'effet de la perturbation par le Co2 dans les conditions choisies, engendre un enrichissement en éléments dissous, avec un effet plus significatif sur les métaux. Ces phénomènes devront être regardés de près dans l'éventualité du développement de la technologie de stockage géologique du CO2, an aquifère salin profond / The aim of this thesis was to investigate hydrogeochemical perturbation induced by CO2 in natural aquifers. In a first step, we used chemical data from natural CO2-rich hydrothermal water. We studied variation of fluid chemical composition as a function of CO2 content in order to evaluate reactivity of minerals composing the initial reservoir. Fluid chemical analyses showed decrease in pH, and systematic enrichment in alkalinity and major cations correlated to increase in CO2 content. Chemical reaction was studied by kinetic approach to estimate variation of mineral reactive surface area as function of CO2 perturbation. Results showed that mineral reactive surface area could varied by two to four orders of magnitude as a function of CO2 perturbation. In a second step a field experiment of injection of water saturated with CO2 in aquifer has been carried out. Analysis of groundwater composition before and after injection allowed to study the impact of CO2 perturbation on water-rock interaction processes. A particular focus was made on dissolved metals behavior. Results showed a decrease in pH (from 7.3 to 5.7), involved with enrichment in alkalinity by a factor two, and by approximately one order of magnitude for dissolved metals (Fe, Mn, Zn) and by a factor two for As. Saturation index showed that dissolution of metals oxide such as ferrihydrite was correlated to iron release. These results showed that, in our field experimental conditions, CO2 perturbation induced an enrichment in dissolved elements with more significant effect on dissolved metals. These results highlight the importance of proper physic-chemical characterization of fluid and reservoir rock and in-situ kinetic of reaction in the eventual option of Co2 geological storage
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2013LYO10033 |
| Date | 01 March 2013 |
| Creators | Rillard, Jean |
| Contributors | Lyon 1, Zuddas, Pierpaolo |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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