Muitas características de sólidos amorfos, tais como propriedades de transporte, de vibração e reologia são pouco compreendidas. Uma das principais razões é a falta de conhecimento sobre a estrutura microscópica dos vidros. Esta questão não pode ser tratada sem uma melhor compreensão de como estes sólidos são formados: já que sólidos amorfos são sistemas fora do equilíbrio, sua estrutura depende de sua história. Isto motiva um melhor entendimento dos mecanismos microscópicos responsáveis pela transição vitrosa. Trabalhos recentes estabeleceram a presença de modos macios estendidos em certos vidros e relacionaram sua presença a características geométricas do empacotamento das partículas. Nosso objetivo neste trabalho é mostrar que estes modos estão envolvidos na dinâmica dos vidros, e fazer algumas predições sobre a estrutura espacial da relaxação estrutural e sobre a estrutura microscópica destes materiais. Utilizaremos em particular o vidro de esferas duras. Primeiramente estabelecemos uma equivalência entre as esferas duras e sistemas elásticos, o que nos permite mostrar que os modos macios caracterizam J a energia livre do sistema. Num segundo momento, estudamos teórica e numericamente o papel destes modos para a dinâmica, tanto na transição vitrosa quanto durante a fase vitrosa, onde o sistema envelhece. Nossos principais resultados são a derivação de algumas leis de potência sobre dinâmica e a estrutura, as quais são medidas numericamente e válidas durante tada a fase vitrosa. Entre outros resultados, encontramos: (i) o vidro de esferas duras vive muito próximo da estabilidade marginal, o que leva a uma lei de potência entre coordenação e o empacotamento das partículas, (ii) prevemos uma divergência crítica do tamanho das regiões de rearranjo quando o sistema se aproxima do seu empacotamento máximo aleatório, a qual foi recentemente verificada por outro trabalho e (iii) mostramos que a estabilidade marginal leva à anomalia-p, que, em particular, pode ser observada pelo acentuado deslocamento quadrático médio das partículas em torno de um estado metaestável. / Many properties of amorphous solids, such as transport, rheology or vibrational properties, are poorly understood. One of the main reasons for that is our lack of knowledge of the microscopic structure of glasses. This question cannot be approached without a better understanding of how these solids are formed: since amorphous solids are generically out off equilibrium, their structure depends on their past history. This motivates a better understanding of the microscopic mechanisms underlying the glass transition. Recent works have established the presence of extended soft modes in the structure of certain glasses, and have related their presence to the geometrical feature of the particle packing. Our present goal is to show that these modes are involved in the dynamics of glasses, and to make several predictions on the spatial nature of structural relaxation and on the microscopic structure. We shall focus in particular on hard sphere glasses. We shall first establish an equivalence between hard sphere glasses and elastic systems, which enables to show that soft modes characterize the free-energy of hard spheres. Then we study theoretically and numerically the role of these modes for the dynamics, both at the glass transition and deep in the glass phase where aging occurs. Our main results are the derivation of several power laws on the dynamics and the structure, that we confirm numerically and observe to be valid throughout the glass phase, among others: (i) the hard sphere glass lies very close to marginal stability, which leads to an observed power law relation between coordination and the packing fraction; (ii) the prediction of a critical divergence of the size of rearranging regions when the system approaches its maximum packing, which was recently verified ; and that (iii) marginal stability leads to a J3-anomaly, which can be observed, in particular, by the accentuated mean squared displacement of the particles during a metastable state.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:lume56.ufrgs.br:10183/10914 |
| Date | January 2007 |
| Creators | Brito, Carolina |
| Contributors | Brunnet, Leonardo Gregory |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS, instname:Universidade Federal do Rio Grande do Sul, instacron:UFRGS |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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