Une étape clé du développement de nouveaux catalyseurs est l'évaluation de leurs performances. Les tests de catalyseurs sont généralement opérés dans des unités pilotes de "petite" taille dont les avantages sont une consommation moindre de réactif et un coût d'opération plus réduit. Les réacteurs d'unité pilote ont des diamètres de l'ordre de 3 à 10 fois la taille des catalyseurs qui sont généralement des sphères ou des cylindres dont la dimension typique est 2 à 3 mm. Des données expérimentales ont mis en évidence des difficultés de répétabilité des résultats sur certains réacteurs très courts. L’objectif de ce travail est de comprendre le lien entre la micro-structure de l’empilement, qui est aléatoire et localement hétérogène, l'hydrodynamique locale et la réactivité dans des réacteurs à lit fixe de petite taille, en vue de définir des critères de conception et des méthodologies de chargement permettant d'obtenir des performances chimiques répétables. La démarche retenue est purement numérique basée sur deux codes développés à IFPEN : Grains3D pour générer numériquement l'empilement et PeliGRIFF pour simuler l'écoulement réactif dans le lit fixe. Une analyse de l'état de l'art sur le sujet donne des informations abondantes sur les lits de particules sphériques, et très peu sur les cylindres, en particulier sur les couplages écoulements et transfert/réaction. En effet, ces travaux ne permettent pas de lier les performances réactives à la structure locale hétérogène de ces empilements. Dans ce travail, la caractérisation globale et locale d'empilements de sphères et de cylindres a permis de confirmer et compléter la littérature sur certains points : porosité au centre décrite de façon approximative par les corrélations, porosité axiale, orientations des cylindres... Des variations sont présentes à l’intérieur des lits de petite taille, variations qui ne s’atténuent pas avec l’augmentation du volume d’étude et qui sont équivalentes d’un chargement à l’autre. L'étude de l'hydrodynamique dans des lits de sphères et de cylindres mono- et polydisperses a également permis de quantifier l'effet de la répétition du chargement sur la perte de pression et les champs de vitesse. Les premiers résultats d'écoulement réactif ont montré que, qualitativement, le champ de concentration dans la particule réactive est sensible à l’écoulement en présence d'une limitation interne au transfert de matière. Ces résultats préliminaires ont permis de définir une méthodologie de travail qui pourra servir pour continuer l'étude. / The evaluation of catalyst performances is needed for their development. Catalytic tests are generally operated in pilot units of "small" size. Their advantages are : the reduction of reactant consumption and the reduction of operating costs. The pilot plant reactors have diameters of about 3 to 10 times the size of the catalyst (mainly spheres and cylinders) and the results obtained should be representative of the same performance of the catalysts in industrial units whose characteristic scale is around 5 meters. Experimental data have shown unacceptable repeatability in some small size reactors. The objective of this work is to understand the link between the local micro-structure of the packed bed, which is random and locally heterogeneous, local hydrodynamics and chemical responses in fixed bed reactors of small size. This study aims to define design criteria, and packing methodologies in order to obtain repeatable results. The approach adopted for this work is essentially based on numerical simulations. Two IFPEN codes are used for this study: Grains3D which is used to generate numerically the packed bed, and PeliGRIFF to simulate the reactive flow within the reactor. Previous works give information on packing, hydrodynamics and reactive flow characterization, mostly on spheres, much less is available on cylinders. However, they do not link local structure to reactive performance of the bed. In our work, geometrical characterization of the randomly packed beds of spheres and cylinders confirm and complete literature on several points: porosity at the centre of the reactor for which the correlations are inaccurate, the effect of bed height on the axial bed porosity, cylinder orientations... Some variations are present within small size beds, variations that are not dampened with an increase of averaging volume, and are similar from one packing to another. Hydrodynamics study carried out in packed beds of spheres and cylinders of different sizes allowed to link the packing local structure to pressure drop and velocity field. Only preliminary simulations have been performed on reactive flow. First qualitative results show an evolution of the concentration field inside pellets with flow in case of internal mass transfer limitations. Continuing these preliminary results will yield to the definition of a methodology that can be used to link local structure to reactive performance in randomly fixed packed bed reactors of small size.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2015INPT0011 |
| Date | 15 January 2015 |
| Creators | Dorai, Ferdaous |
| Contributors | Toulouse, INPT, Climent, Éric, Marcoux, Manuel |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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