Made available in DSpace on 2014-06-12T15:51:42Z (GMT). No. of bitstreams: 2
arquivo5730_1.pdf: 3538315 bytes, checksum: 46fed7163ef22bb65241ae2095c91e39 (MD5)
license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5)
Previous issue date: 2011 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Recentemente uma nova classe de materiais nano- e meso-porosos foi desenvolvida
baseada em redes metal-orgânicas (MOFs), que, por manterem sua porosidade e estrutura
cristalina, tem provocado mudanças significativas no campo de armazenamento e separação de
gáses, catálise e química em espaços confinados. O desenvolvimento de novos materiais é
indispensável para eliminar alguns problemas no armazenamento de gás natural, tais como alta
pressão (acima de 182 atm), o que acarreta altos custos e risco. A adsorção e dessorção do gás
natural em materiais porosos sólidos podem resolver esse problema.
Devido à grande área superficial, porosidade e versatilidade (facilidade para realizar
modificações nos espaçadores orgânicos), MOFs e suas classes isoreticulares (IRMOFs) são
materiais de grande potencial para fins de armazenamento de gás. De fato, IRMOFs têm a
mesma estrutura reticular, mas podem ter uma grande variedade de grupos funcionais, podendo
então ser utilizadas do desenvolvimento racional de materiais sorventes para aplicações
específicas. As IRMOFs possuem a unidade de construção OZn4(OOC)6 em cada vértice do
cubo, que são conectados por espaçadores orgânicos dicarboxilatos.
Realizamos simulações computacionais de Monte Carlo Grã-Canônico (GCMC) para
obter as isotermas de adsorção absolutas do metano para diversas IRMOFs. As estruturas das
IRMOFs foram obtidas com o método quântico semi-empírico AM1 e foram mantidas rígidas
durante as simulações GCMC, sendo as moléculas de metano modeladas como esferas rígidas e
interagindo entre si e com a IRMOF por um potencial de Lennard-Jones. Os parâmetros deste
potencial de interação intermolecular foram obtidos do campo de força universal (UFF) e
condições periódicas foram empregadas. Uma nova metodologia foi proposta para determinar a
quantidade adsorvida de excesso e efetiva, e assim viabilizar a comparação com os resultados
experimentais. Elas consistem em simulações das isotermas de adsorção do gás hélio e do
metano sem interações com a IRMOF nas mesmas condições termodinâmicas.
Dentre as quinze IRMOFs estudadas, a que teve maior quantidade adsorvida de metano,
240 cm3(CNTP)/cm3, foi a IRMOF-993-4S que consiste de um anel antraceno modificado com
átomos de enxofre. As metodologias para determinar as quantidades adsorvidas de excesso e
efetiva são simples, sistemáticas e propensas a cancelamento de erros. Entretanto, requerem o
dobro de simulações, mas dada a rapidez das simulações esta não é uma limitação muito severa e
as metodologias parecem ser adequadas para fornecer, pelo menos, tendências semiquantitativas
e servir como ferramenta para a seleção rápida de potenciais adsorventes de gases
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufpe.br:123456789/1647 |
| Date | 31 January 2011 |
| Creators | Dikran Vasconcelos Bruce, Ênio |
| Contributors | Luiz Longo, Ricardo |
| Publisher | Universidade Federal de Pernambuco |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFPE, instname:Universidade Federal de Pernambuco, instacron:UFPE |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
Page generated in 0.002 seconds