Gadoliumbasierte Kontrastmittel werden in der Magnetresonanztomographie verwendet und gelangen nach der Exkretion durch behandelte Patienten in Oberflächengewässer, da sie von Klärwerken nur unzureichend entfernt werden. Das Verhalten der Kontrastmittel in der Umwelt und deren Wechselwirkung mit Organismen wurde in dieser Arbeit aufgrund der Toxizität des freien Gd-Ions und der damit verbundenen möglichen Gefahren, wie der Anreicherung in der menschlichen Nahrungskette, näher untersucht. Die bildgebenden elementanalytischen Methoden Laserablation mit induktiv gekoppelter Plasmamassenspektrometrie (LA-ICP-MS) und Röntgenfluoreszenzanalyse mit Synchrotronstrahlung (SRXRF) wurden genutzt, um verschiedene biologische Systeme hinsichtlich ihrer Aufnahme, Verteilung und Abgabe von Gd-basierten Kontrastmitteln zu untersuchen. Zuvor wurden beide Methoden für diese Anwendung analytisch charakterisiert und verglichen. Die Nachweisgrenzen von Gadolinium wurden mittels LA-ICP-MS (0.78 pg) und SRXRF (89 pg) unter jeweils optimierten Bedingungen durch die Kalibrierung über Rückstände eingetrockneter Elementstandardtropfen bestimmt. Anhand von Fadenalgen konnte die Aufnahme und Abgabe der Gd-basierten Kontrastmittel gezeigt werden. Die Abhängigkeit von der Konzentration des Kontrastmittels in der Expositionslösung und die Unabhängigkeit der zeitlichen Aufnahme innerhalb eines Zeitraums von 1-7 Tagen wurden an Wasserlinsen studiert. Gadolinium konnte in einem Kresseblatt quantifiziert werden. Die Verifizierung der LA-ICP-MS-Ergebnisse erfolgte mit der SRXRF und der ICP-MS nach Aufschluss. Auch die Aufnahme und Abgabe von Gd in Wasserflöhen wurde beobachtet. Die Lokalisierung des Gds wurde mittels 3D µ-Computertomographie durch den Vergleich mit einem unbelasteten Wasserfloh aufgeklärt. In allen Untersuchungen wurde Gadolinium in den exponierten Modellorganismen nachgewiesen, woraus geschlussfolgert werden kann, dass die Kontrastmittel aus der Umgebung aufgenommen werden. / Gadolinium based contrast agents are used for magnetic resonance imaging. After their excretion by medicated patients they reach surface water passing waste water treat-ment plants where they are not removed sufficiently. The behavior of the contrast agents in the environment and the interaction with organisms was investigated in this work due to the toxicity of the free Gd3+ ion and the associated risks, such as accumulation in the human food chain. In this work, the two elemental analytical imaging methods laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry (LA-ICP-MS) and synchrotron radiation X-ray fluorescence analysis (SRXRF) have been used to investigate the uptake, distribution, and excretion of Gd-based contrast agents by various biological systems. Both methods were analytically characterized and compared for this application. The detection limits of gadolinium were determined under optimized conditions by LA-ICP-MS and SRXRF. With calibration by remains of dried elemental standard droplets detection limits of 0.78 pg absolute amount of gadolinium (LA-ICP-MS), respectively 89 pg (SRXRF) were reached. Based on filamentous algae as water plants the uptake and the excretion of Gd-based contrast agents were revealed. The dependence on concentration of the contrast agent in the exposition solution and the independence of temporal uptake within one to seven days were studied for duckweed. By LA-ICP-MS gadolinium was quantified in a leaf of cress plant. The verification of the results was performed by SRXRF and ICP-MS after digestion. Furthermore, the uptake and distribution of Gd-based contrast agents in higher organisms (water flea) were observed. The exact location of gadolinium was resolved by three-dimensional μ-computed tomography by the comparison of an exposed with a Gd-free water flea. In all studies, gadolinium was detected in the investigated exposed model organisms. It can be concluded that the contrast agents were taken from the environment.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/18064 |
| Date | 08 January 2016 |
| Creators | Lingott, Jana |
| Contributors | Panne, Ulrich, Linscheid, Michael W. |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | German |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
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