[pt] Esta tese trata do movimento de nanopartículas através de nanoporos –
translocação – e como esse fenômeno pode ser utilizado como ferramenta de
caracterização. Nanopartículas, não apenas ocorrem amplamente na natureza,
mas também têm sido extensivamente aprimoradas em pesquisas acadêmicas
e em desenvolvimento industrial. Devido às suas propriedades únicas, nanopartículas são utilizadas em diversas aplicações industriais. Ferramentas de
caracterização que são acessíveis, fáceis de usar e robustas são fundamentais
para pesquisa e controle de qualidade na ciência e tecnologia de nanopartículas. Raramente todas essas características desejáveis são encontradas em uma
única ferramenta de caracterização. Por exemplo, o Espalhamento Dinâmico
de Luz é uma técnica conhecida por ser de fácil execução, mas mede o tamanho
de muitas partículas ao mesmo tempo, sendo propensa a erros em distribuições dispersas e mistas. Por outro lado, a visualização direta das partículas
por Microscopia Eletrônica de Transmissão fornece informações precisas sobre o tamanho das partículas, mas é difícil de se realizar em larga escala e é
propensa a viés de amostragem. O Sensoriamento via Nanoporos pode, no entanto, medir propriedades físicas em cada partícula individualmente e em alta
escala. Experiências foram bem-sucedidas na caracterização da concentração,
tamanho e carga elétrica de nanopartículas. No entanto, os resultados experimentais nem sempre são facilmente interpretáveis. Ferramentas de modelagem
e simulação são usadas para esclarecer as relações complexas provenientes do
ambiente em nanoescala. Apesar do grande desenvolvimento nesta área, simulações dependentes de trajetória que possam efetivamente reproduzir os pulsos
da translocação ainda são escassas. Aqui, o formalismo de Poisson-NernstPlanck foi combinado com aprendizagem de máquina e Monte-Carlo Dinâmico
para formar uma ferramenta de simulação que captura o movimento de difusão
e eletroforese, obtendo os pulsos de corrente correspondentes a essas trajetórias. Esferas e hastes foram simuladas translocando poros de diferentes dimensões. As simulações sugerem limitações inerentes na resolução devido ao efeito
Browniano. Enquanto estudos anteriores conseguiram simular apenas algumas
trajetórias ou estimar estatísticas usando argumentos teóricos, neste estudo
foram calculadas centenas de trajetórias, calculando estatísticas diretamente
da população de resultados. A estrutura desenvolvida nesta pesquisa pode ser
expandida para investigar outros sistemas, auxiliando no desenvolvimento do
sensoriamento via nanoporos. / [en] This dissertation focuses on the transport of nanoparticles through
nanopores - nanoparticle translocation - and how this phenomenon can be
used as a characterization tool known as nanopore sensing. Nanoparticles
not only occur widely in nature but also have been extensively engineered in
academic research and industrial development. Due to their unique properties,
nanoparticles are used in several industrial applications. Characterization
tools that are accessible, easy to use, and robust are key for both research
and quality control in nanoparticle science and technology. Rarely all these
desirable characteristics are encountered in a single characterization tool.
For example, Dynamic Light Scattering (DLS) is known to provide easy
measurements of nanoparticle size but is prone to errors when analyzing
dispersed and mixed distributions. On the other hand, direct visualization of
the particles by Transmission Electron Microscopy (TEM) provides accurate
information on particle size but is difficult to perform with high throughput
and is prone to sampling bias. Nanopore sensing can, however, measure
physical properties both at a single particle level and with high throughput.
Experiments were successful in characterizing particle concentration, size, and
charge. However, the experimental results are not always readily interpretable.
In response, modeling and simulation tools are used to shed light on the
complex relationships coming from the nanoscale environment. Despite the
great amount of development in this area, there is still a lack of trajectorydependent simulations that can effectively reproduce the pulses from the
translocation of a freely interacting particle. Here, Poisson-Nernst-Planck
formalism was combined with Machine Learning and Dynamic Monte-Carlo
to form a simulation tool that captures the drift-diffusion motion of hard
particles and the current pulses corresponding to these trajectories. Spheres
and rods were simulated translocating pores of different dimensions. The
simulations suggest inherent limitations in resolution due to the Brownian
effect. Whereas previous studies were able to simulate only a few trajectories
or estimated the statistics of the features using theoretical arguments, in this
study hundreds of trajectories were simulated, calculating statistics directly
from the population of results. The framework developed in this research can
be expanded to investigate other nanopore systems, helping the development
of nanopore sensing.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:puc-rio.br/oai:MAXWELL.puc-rio.br:61183 |
| Date | 10 November 2022 |
| Creators | LUIZ FERNANDO VIEIRA |
| Contributors | PAULO ROBERTO DE SOUZA MENDES |
| Publisher | MAXWELL |
| Source Sets | PUC Rio |
| Language | English |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | TEXTO |
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