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Previous issue date: 2014-06-09 / O aumento da demanda energ?tica est? sendo atendida em grande parte por reservas de
combust?veis f?sseis, que emitem CO2, SOx e v?rios outros gases poluentes. Cresce
tamb?m a busca por combust?veis que emitam menos poluentes e que possuam a mesma
efici?ncia energ?tica. Neste contexto, o hidrog?nio (H2) vem sendo cada vez mais
reconhecido como um potencial carreador de energia para um futuro pr?ximo. Isso
ocorre porque o H2 pode ser obtido por diversas rotas e tem uma vasta ?rea de
aplica??o, al?m de possuir queima limpa, gerando apenas H2O como produto da
queima, e a maior densidade de energia por unidade de massa. O processo de reforma
com recircula??o qu?mica (RRQ) vem sendo bastante investigado nos ?ltimos anos, pois
? poss?vel regenerar o carreador de oxig?nio por meio da aplica??o de ciclos de redu??o
e oxida??o. Este trabalho tem como objetivo geral desenvolver carreadores de oxig?nio
a base de n?quel e cobalto para estudar a reatividade em processo de reforma com
recircula??o qu?mica. Os carreadores de oxig?nio foram preparados por tr?s m?todos
diferentes: combust?o assistida por microondas, impregna??o por via ?mida e coprecipita??o.
Todos os materiais sintetizados possuem a mesma quantidade em massa
das fases ativas (60%m/m). Os 40%m/m restantes s?o de La2O3 (8%m/m), Al2O3
(30%m/m) e MgO (2%). Os carreadores de oxig?nio foram nomeados da seguinte
forma: N ou C, n?quel ou cobalto, seguido do n?mero 3 ou 6, que significa 30 ou 60%
de fase ativa na forma de ?xido e C, CI ou CP, que significa combust?o assistida por
micro-ondas, combust?o assistida por micro-ondas seguida de impregna??o por via
?mida e co-precipita??o. Os carreadores de oxig?nio foram ent?o caracterizados atrav?s
das t?cnicas de difra??o de raios X (DRX), ?rea espec?fica (BET), redu??o ?
temperatura programada (RTP) e microscopia eletr?nica de varredura (MEV). Os
resultados de caracteriza??o mostraram que os diferentes m?todos de s?ntese levaram ?
obten??o de diferentes estruturas e morfologias. Os testes de redu??o/oxida??o
utilizando CH4 como redutor e ar sint?tico como oxidante foram realizados com os
carreadores de oxig?nio N6C e C6C, N6CI e C6CI e N6CP e C6CP. Os testes revelaram
diferentes comportamentos e que estes dependem do tipo de fase ativa bem como do
tipo de s?ntese. O carreador de oxig?nio N6C foi o que produziu mais H2, ao passo que
o carreador de oxig?nio C6CI foi o que produziu mais CO2 e H2O, sem ocorr?ncia da
forma??o de coque. / Increasing energy demand is being met largely by fossil fuel reserves, which emit CO2,
SOx gases and various other pollutants. So does the search for fuels that emit fewer
pollutants and have the same energy efficiency. In this context, hydrogen (H2) has been
increasingly recognized as a potential carrier of energy for the near future. This is
because the H2 can be obtained by different routes and has a wide application area , in
addition to having clean burning, generating only H2O as a product of combustion , and
higher energy density per unit mass . The Chemical Looping Reforming process (CLR)
has been extensively investigated in recent years, it is possible to regenerate the catalyst
by applying cycles of reduction and oxidation. This work has as main objective to
develop catalysts based on nickel and cobalt to study the reactivity of reform with
chemical recycling process. The catalysts were prepared by three different methods:
combustion assisted by microwave, wet impregnation and co-precipitation. All catalysts
synthesized have the same amount by weight of the active phases (60% w / w). The
other 40 % m/m consists in La2O3 (8% w / w), Al2O3 (30% w / w) and MgO (2%).
Oxygen carriers have been named as follows: N or C, nickel or cobalt, followed by the
number 3 or 6, meaning 30 to 60% of active phase in the oxide form and C, CI or CP,
which means self-combustion assisted by microwave, self-combustion assisted by
microwave followed by wet impregnation and co-precipitation. The oxygen carriers
were then characterized by the techniques of X-ray diffraction (XRD), surface area
(BET), temperature programmed reduction (TPR) and scanning electron microscopy
(SEM). The characterization results showed that the different synthesis methods have
led to obtaining different morphologies and structures. Redox tests using CH4 as
reducing agent and sintetic air as oxidant agent was done with N6C and C6C, N6CI and
C6CI and N6CP and C6CP oxygen carriers. The tests revealed different behaviors,
depending on active phase and on synthesis procedure. N6C oxygen carrier produced
high levels of H2. The C6CI oxygen carrier produced CO2 and H2O without carbon
deposits.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufrn.br:123456789/19898 |
| Date | 09 June 2014 |
| Creators | Alves, Jos? Antonio Barros Leal Reis |
| Contributors | 06117988320, http://lattes.cnpq.br/3318871716111536, Barros, Joana Maria de Farias, 85239658404, http://lattes.cnpq.br/1016070459137884, Freitas, J?lio Cezar de Oliveira, 00957245408, http://lattes.cnpq.br/2357217530716519, Braga, Renata Martins, 05165674460, http://lattes.cnpq.br/4603529162393328, Pergher, Sibele Berenice Castella, 50942611004, http://lattes.cnpq.br/5249001430287414, Melo, Dulce Maria de Ara?jo |
| Publisher | Universidade Federal do Rio Grande do Norte, PROGRAMA DE P?S-GRADUA??O EM QU?MICA, UFRN, Brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFRN, instname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte, instacron:UFRN |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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