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Previous issue date: 2008-05-21 / Universidade Federal de Sao Carlos / Pd catalysts supported on Al2O3 and La2O3-Al2O3 (12 wt.% La2O3) were
prepared by wetness impregnation method with aqueous solution of of palladium nitrate
(1 wt.% Pd). The supports were obtained by conventional method (PdAl-Conv. and
PdLaAl-Conv.) and two different sol-gel methods with Al-sec-butoxide/HNO3/Ethanol
(PdAl-SG-Et. and PdLaAl-SG-Et) and Al-sec-butoxide/CH3COOH/sec-butanol (PdAl-
SG-2But. and PdLaAl-SG-2But.). The catalysts were characterized by X-ray diffraction
(XRD), BET surface area of catalysts were calculated from nitrogen absorption
isotherm (SBET), FTIR-CO adsorption spectroscopy and autothermal reforming of
methane (ATRM). XRD of precursors shows diffraction lines of boehmit for -SGEt.
sample and shows diffraction lines of aluminum acetate for -SG-2But sample. No
peaks of Pd or PdO were reveled in all catalysts samples. SBET for PdAl-SG-Et, PdLaAl-
SG-Et and PdAl-SG-2But.catalysts shows type IV adsorption isotherm and H1
hysteresis and for PdLaAl-SG-2But catalyst shows type III adsorption isotherm and H3
hysteresis. FTIR-CO show that the adding of lanthana on γ-Al2O3 suppress CO
adsorption in bridge form over Pd. The CO adsorption form is insensitive to presence of
lanthana in catalysts obtained by sol-gel method. The intensity of bands of CO in bridge
(LF) and linear (HF) show a LF/HF ratio of 4.8 to 2.3 for PdAl-Conv. and PdLaAl-
Conv catalysts, respectively. The Pd catalysts supported on Al2O3 show higher
deactivation with time on stream on ATRM reaction, which is assigned mainly to
coalescence of Pd particle. La-containing catalysts are quite stable and H2/CO ratio
depends to the synthesis method. / Al2O3 e La2O3-Al2O3 (12 % p/p de La2O3) com solução aquosa de nitrato de paládio
(1% p/p). Os suportes foram obtidos pelos métodos convencional (PdAl-Conv. e
PdLaAl-Conv.), sol-gel a partir do Al-tri-sec-butóxido/etanol/HNO3 (PdAl-SG-Et e
PdLaAl-SG-Et) e Al-tri-sec-butóxido/2-butanol/CH3COOH (PdAl-SG-2But. e PdLaAl-
SG-2But ).Os catalisadores foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), área
superficial específica (SBET), espectroscopia de refletância difusa na região do
infravermelho com transformada de Fourier da adsorção do CO (DRIFTS-CO) e
empregados na reação de reforma autotérmica do metano (RAM). Os resultados de
DRX dos precursores obtidos pelo método sol-gel etanol/HNO3 e 2-butanol/CH3COOH
apresentam uma estrutura do tipo boehmita e acetato de alumínio, respectivamente. Os
catalisadores não apresentam picos difração referentes as espécies Pd e PdO, sugerindo
que o metal esteja bem disperso no suporte. Os catalisadores PdAl-SG-Et., PdLaAl-SGEt.
e PdAl-SG-2But. apresentam isotermas de adsorção do tipo IV, histerese H1e o
catalisador PdLaAl-SG-2But. isoterma do tipo III e histerese H3. Os resultados de
DRIFTS-CO mostram que a adição de La2O3 à γ-Al2O3 comercial suprime a adsorção
do CO na forma de ponte sobre o Pd, enquanto que a forma de adsorção do CO não é
sensível a presença de La2O3 nos suportes obtidos pelo método sol-gel. A razão das
bandas BF/AF de CO adsorvido na forma de ponte e linear é de aproximadamente 4,8 e
2,3 para as amostras PdAl-Conv. e PdLaAl-Conv., respectivamente. Os catalisadores
suportados em Al2O3 apresentam uma forte desativação durante o período de 24h em
reação de RAM a 800 °C, devido principalmente a aglomeração das partículas de Pd e
não a deposição de carbono. Os catalisadores contendo La são mais estáveis e a razão
H2/CO é dependente do método de preparação.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/4000 |
| Date | 21 May 2008 |
| Creators | França, Alexandre Bôscaro |
| Contributors | Bueno, José Maria Corrêa |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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