Ce travail s’intéresse à l’étude de l’adsorption sélective du phénol dans des solutions d’hydrocarbures pour la purification des biocarburants issus de la biomasse de la 2ème génération. L’objectif de ce travail est de proposer, à l’aide d’une approche expérimentale et théorique, un adsorbant présentant à la fois une grande capacité d’adsorption du phénol, une sélectivité envers le phénol même en présence d’autres composés aromatiques ainsi qu’un bon pouvoir régénératif dans des conditions douces.Plusieurs familles d’adsorbants sont étudiées : des zéolithes Y et USY avec différents cations de compensation de charge (H+ et Na+) et différentes proportions de la surface micro et de mésoporeuse, des solides siliciques ayant des variables teneurs en groupement silanols et du charbon actif comme solide de référence. Les résultats d’adsorption montrent que dans les micropores des zéolithes, le phénol « interne » peut s’adsorber au nombre de 2 à 4 molécules par supercage, sans pouvoir entrer dans les cages sodalites. Dans la surface mésoporeuse des zéolithes USY et des solides siliciques, la quantité de phénol « externe » adsorbée dépend de la densité des silanols. En présence de toluène dans le mélange, les sites acides montrent une sélectivité importante envers l’adsorption du phénol, cette sélectivité est justifiée par une énergie d’interaction du phénol supérieure à celle du toluène sur ces sites. En revanche, l’adsorption du phénol sur le Na+ et les groupements silanols est affectée respectivement par la présence de faibles et de hautes teneurs en toluène. L’étude de la capacité de régénération des adsorbants met en évidence que les espèces phénoliques fortement liées sont formées sur les sites acides des zéolithes Y (H+Y, Na+Y et USY).Le meilleur compromis en termes de capacité d’adsorption de phénol, de sélectivité et de pouvoir régénératif est obtenu sur la zéolithe H+Y présentant un rapport Si/Al de 2,9. / This work focuses on the study of the selective adsorption of phenol from hydrocarbon solutions for the purification of 2nd generation biofuels. The objective of this work is to propose, using experimental and theoretical approaches, an adsorbent that can gather a good adsorption capacity of phenol, a selectivity towards phenol even in the presence of other aromatic compounds as well as good regeneration capacity under mild conditions.Several adsorbents were studied: Y and USY zeolites with different cations (H+ and Na+) and different proportions of micro and mesoporous surfaces, silica based solids presenting variable amount of silanol group and charcoal as a reference. The adsorption results show that, in the microporous of zeolites, the "internal" phenol can be adsorb to the number of 2 to 4 molecules per supercage, without being able to enter in the sodalite cages. In the mesoporous surface of the USY zeolites and the silica based solids, the amount of adsorbed "external" phenol depends on the density of the silanol groups. In the presence of toluene in the mixture, the acidic sites show a high selectivity towards phenol adsorption, this selectivity is justified by a higher interaction energy of phenol than toluene over these sites. Whereas, the adsorption of phenol over Na+ cation and over the silanol groups was respectively affected at low and high toluene levels. The study of the regeneration capacity of the adsorbents shows that the strongly bounded phenolic species are formed on the acidic sites of Y zeolites (H+Y, Na+Y and USY).The best compromise in terms of phenol adsorption capacity, selectivity and regeneration ability was obtained over the H+Y zeolite presenting a Si/Al ratio of 2.9.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2018NORMC245 |
| Date | 25 October 2018 |
| Creators | Khalil, Ibrahim |
| Contributors | Normandie, Maugé, Françoise |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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