In this thesis, we present the mathematical and implementation details of an ab initio method for calculating spin-polarized quantum transport properties of atomic scale spintronic devices under external bias potential. The method is based on carrying out density functional theory (DFT) within the Keldysh non-equilibrium Green's function (NEGF) formalism to calculate the self-consistent spin-densities. This state-of-the-art technique extends previous work by: i) reformulating the theory in spin-space such that the non-equilibrium charge density can be evaluated for different spin-channels, and ii) introducing k-point sampling to treat transverse periodic devices such that correct bulk as well as surface magnetism can be described. Computational details including k-point sampling to converge the Brillouin zone integration, optimization of pseudopotentials and basis sets, and efficient O(N) calculation of the Green's function are presented. We apply this method to investigate nonlinear and non-equilibrium spin-polarized transport in several magnetic tunnel junctions (MTJs) as a function of external bias voltage. Firstly, we find that for an Fe/MgO/Fe trilayer structure, the zero-bias tunnel magnetoresistance (TMR) is several thousand percent, and it is reduced to about 1000% when the Fe/MgO interface is oxidized. The TMR for devices without oxidization reduces monotonically to zero with a voltage scale of about 0.5-1V, consistent with experimental observations. We present an understanding of the nonequilibrium transport by investigating microscopic details of the scattering states and the Bloch bands of the Fe leads. Secondly, we investigate a molecular MTJ composed of Ni leads sandwiching a benzenedithiol(BDT) molecule. We find a TMR of ~27% which declines toward zero as bias voltage is increased. The spin currents are nonlinear functions of bias voltage, even changing sign at certain voltages due to specific features of the coupling between molecular states / Dans cette thèse, nous présentons les détails mathématiques et d'implémentation d'une méthode \emph{ab initio} pour le calcul des propriétés de transport quantique polarisé en spin de dispositifs spintroniques de taille atomique sous un différence de potentiel appliquée. La méthode est basée sur la théorie des fonctionnelles de la densité (DFT) dans le cadre du formalisme des fonctions de Green hors équilibre (NEGF) de Keldysh pour calculer les densités de spin auto-consistantes. Cette technique de pointe étend les travaux précédents: i) en reformulant la théorie dans l'espace de spins de telle manière que la densité de charge hors équilibre peut être évaluée pour différents canaux à spin, et ii) en présentant l'échantillonnage de k-point pour traiter les dispositifs périodiques transversaux de telle façon que le magnétisme de surface et de volume peuvent être décrits correctement. Les détails informatiques, y compris l'échantillonnage de k-points pour la convergence de l'intégration sur la zone de Brillouin, la construction et l'optimisation de la base et des pseudo-potentiels, et un calcul efficace O(N) de la fonction de Green sont présentés. Nous appliquons cette méthode pour étudier le transport polarisé en spin, non linéaire et hors équilibre, dans plusieurs jonctions tunnel magnétiques (MTJs), comme fonction du potentiel appliqué. Premièrement, nous constatons que pour une structure tri-couche de Fe/MgO/Fe, la magnétorésistance tunnel (TMR) à différence de potentiel nulle est de plusieurs milliers de pourcents, et se réduit environ à 1000% lorsque l'interface de Fe/MgO est oxydée. La TMR pour des dispositifs sans oxydation se réduit à zéro de façon monotone avec une différence de potentiel de l'ordre de 0.5-1V, conformément aux observations expérimentales. Nous interprétons nos résultats en étudiant les détails microscopiques d'états de diffusion et des bandes de Bloch dans les électrodes
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LACETR/oai:collectionscanada.gc.ca:QMM.18470 |
| Date | January 2007 |
| Creators | Waldron, Derek |
| Contributors | Hong Guo (Internal/Supervisor) |
| Publisher | McGill University |
| Source Sets | Library and Archives Canada ETDs Repository / Centre d'archives des thèses électroniques de Bibliothèque et Archives Canada |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation |
| Format | application/pdf |
| Coverage | Doctor of Philosophy (Department of Physics) |
| Rights | All items in eScholarship@McGill are protected by copyright with all rights reserved unless otherwise indicated. |
| Relation | Electronically-submitted theses. |
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