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Previous issue date: 2013-11-08 / This work presents results for the dynamic (hyper)polarizabilities of ozone, sulfur dioxide, nitrous
oxide and carbon dioxide molecules, with inclusion of vibrational corrections. The electronic contributions
for the properties of interest were computed analytically at the single and double coupled
cluster level through response theory. Ozone and sulfur dioxide were studied separately. For both
systems, contributions of connected triple excitations were also estimated by the multiplicative correction
scheme. The vibrational corrections were calculated by the perturbation theoretical method
(PT). The zero-point vibrational average correction, calculated only for ozone and sulfur dioxide,
proved to be small. Results also show that the pure vibrational correction is relevant for the following
nonlinear optical processes: dc-Pockels effect, intensity dependent refractive index, and dc-Kerr
effect. For the ozone molecule the dc-second harmonic generation effect also had a significant pure
vibrational correction. In addition, pure vibrational correction was calculated according to a variational
methodology proposed by our research group (VAR) for the four systems, and the results were
compared with the corresponding PT results. A comparison between PT and VAR results shows that
ozone is the system most sensitive to the method, while sulfur dioxide and carbon dioxide are the
most well behaved. / Neste trabalho são apresentados resultados para as (hiper)polarizabilidades dinâmicas das moléculas
de ozônio, dióxido de enxofre, óxido nitroso e dióxido de carbono, com inclusão de correções
vibracionais. As contribuições eletrônicas das propriedades de interesse foram computadas analiticamente
através da teoria de resposta no nível coupled cluster com substituições simples e duplas.
O ozônio e o dióxido de enxofre foram estudados separadamente. Para ambos os sistemas, as contribuições
das substituições triplas conexas também foram estimadas através do esquema de correção
multiplicativa. As correções vibracionais foram calculadas por meio dométodo de perturbação teórica
(PT). A correção da média vibracional de ponto zero, calculada apenas para o ozônio e o dióxido
de enxofre, revelou-se pequena. Os resultados também mostram que a correção vibracional pura é
relevante para os seguintes processos ópticos não lineares: efeito dc-Pockels, índice de refração dependente
da intensidade e efeito dc-Kerr. Para a molécula de ozônio o efeito de geração de segundo
harmônico dc também teve uma correção vibracional pura significativa. Em adição, a correção vibracional
pura foi calculada segundo uma metologia variacional proposta pelo nosso grupo de pesquisa
(VAR) para os quatro sistemas, e os resultados foram comparados com os respectivos resultados PT.
Uma comparação entre os resultados PT e VAR mostra que o ozônio é o sistema mais sensível ao
método, ao passo que o dióxido de enxofre e o dióxido de carbono são os mais bem comportados.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.bc.ufg.br:tede/3078 |
| Date | 08 November 2013 |
| Creators | Naves, Emílio Santiago |
| Contributors | Castro, Marcos Antônio de, Fileti, Thaciana Valentina Malaspina Fileti, Silva Filho, Demétrio Antônio da, Georg, Herbert de Castro, Braghin, Fabio Luis |
| Publisher | Universidade Federal de Goiás, Programa de Pós-graduação em Fisica (IF), UFG, Brasil, Instituto de Física - IF (RG) |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFG, instname:Universidade Federal de Goiás, instacron:UFG |
| Rights | http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/, info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 3162138865744262028, 600, 600, 600, -4029658853652049306, 5103672200742523099 |
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