La carbonatation minérale dans les résidus miniers est un moyen sûr et permanent de séquestrer le CO2 atmosphérique. C’est un processus naturel et passif qui ne nécessite aucun traitement particulier et donc avantageux d’un point de vue économique. Bien que la quantité de CO2 qu’il soit possible de séquestrer selon ce processus est faible à l’échelle globale, dans le cadre d’un marché du carbone, les entreprises minières pourraient obtenir des crédits et ainsi revaloriser leurs résidus. À l’heure actuelle, il y a peu d’informations pour quantifier le potentiel de séquestration du CO2 de façon naturelle et passive dans les piles de résidus miniers. Il est donc nécessaire d’étudier le phénomène pour comprendre comment évolue la réaction à travers le temps et estimer la quantité de CO2 qui peut être séquestrée naturellement dans les piles de résidus. Plusieurs travaux de recherche se sont intéressés aux résidus miniers de Thetford Mines (Québec, Canada), avec une approche principalement expérimentale en laboratoire. Ces travaux ont permis d’améliorer la compréhension du processus de carbonatation, mais ils nécessitent une validation à plus grande échelle sous des conditions atmosphériques réelles. L’objectif général de cette étude est de quantifier le processus de carbonatation minérale des résidus miniers sous des conditions naturelles, afin d’estimer la quantité de CO2 pouvant être piégée par ce processus. La méthodologie utilisée repose sur la construction de deux parcelles expérimentales de résidus miniers situées dans l’enceinte de la mine Black Lake (Thetford Mines). Les résidus miniers sont principalement constitués de grains et de fibres de chrysotile et lizardite mal triés, avec de petites quantités d’antigorite, de brucite et de magnétite. Des observations spatiales et temporelles ont été effectuées dans les parcelles concernant la composition et la pression des gaz, la température des résidus, la teneur en eau volumique, la composition minérale des résidus ainsi que la chimie de l’eau des précipitations et des lixiviats provenant des parcelles. Ces travaux ont permis d’observer un appauvrissement notable du CO2 dans les gaz des parcelles (< 50 ppm) ainsi que la précipitation d’hydromagnésite dans les résidus, ce qui suggère que la carbonatation minérale naturelle et passive est un processus potentiellement important dans les résidus miniers. Après 4 ans d’observations, le taux de séquestration du CO2 dans les parcelles expérimentales a été estimé entre 3,5 et 4 kg/m3/an. Ces observations ont permis de développer un modèle conceptuel de la carbonatation minérale naturelle et passive dans les parcelles expérimentales. Dans ce modèle conceptuel, le CO2 atmosphérique (~ 400 ppm) se dissout dans l'eau hygroscopique contenue dans les parcelles, où l'altération des silicates de magnésium forme des carbonates de magnésium. La saturation en eau dans les cellules est relativement stable dans le temps et varie entre 0,4 et 0,65, ce qui est plus élevé que les valeurs de saturation optimales proposées dans la littérature, réduisant ainsi le transport de CO2 dans la zone non saturée. Les concentrations de CO2 en phase gazeuse, ainsi que des mesures de la vitesse d'écoulement du gaz dans les cellules suggèrent que la réaction est plus active près de la surface et que la diffusion du CO2 est le mécanisme de transport dominant dans les résidus. Un modèle numérique a été utilisé pour simuler ces processus couplés et valider le modèle conceptuel avec les observations de terrain. Le modèle de transport réactif multiphase et multicomposant MIN3P a été utilisé pour réaliser des simulations en 1D qui comprennent l'infiltration d'eau à travers le milieu partiellement saturé, la diffusion du gaz, et le transport de masse réactif par advection et dispersion. Même si les écoulements et le contenu du lixivat simulés sont assez proches des observations de terrain, le taux de séquestration simulé est 22 fois plus faible que celui mesuré. Dans les simulations, les carbonates précipitent principalement dans la partie supérieure de la parcelle, près de la surface, alors qu’ils ont été observés dans toute la parcelle. Cette différence importante pourrait être expliquée par un apport insuffisant de CO2 dans la parcelle, qui serait le facteur limitant la carbonatation. En effet, l’advection des gaz n’a pas été considérée dans les simulations et seule la diffusion moléculaire a été simulée. En effet, la mobilité des gaz engendrée par les fluctuations de pression barométrique et l’infiltration de l’eau, ainsi que l’effet du vent doivent jouer un rôle conséquent pour alimenter les parcelles en CO2. / Mineral carbonation in ultramafic mining wastes is a safe and permanent way to sequester atmospheric CO2. This process can occur naturally and passively, and does not require special treatment, which is interesting from an economical point of view. In the context of a carbon market, mining companies could obtain carbon credits and profit financially and environmentally from their residues. However, there is currently insufficient information to accurately assess the potential for natural and passive CO2 sequestration in mining waste piles. It is therefore necessary to study the phenomenon to understand how the reaction evolves over time and estimate the amount of CO2 that can be naturally sequestered in these structures. Several research studies have focused on the ultramafic milling wastes at Thetford Mines (Quebec, Canada), and have particularly focused on laboratory experiments. The results have improved our understanding of the mineral carbonation process in milling waste, but they need to be tested at larger scales and under real atmospheric conditions. The general objective of this study is to quantify the mineral carbonation process in mining waste under natural conditions, and to estimate the amount of CO2 that can be trapped by this process. The methodology is based on the construction of two experimental cells of milling waste located at the Black Lake mine (Thetford Mines). The magnesium-rich milling wastes mainly consist of poorly sorted grains and fibers of lizardite and chrysotile, with smaller amounts of antigorite, brucite and magnetite. Spatial and temporal observations were made in the cells, including measurements of the composition and pressure of gas, soil temperature, volumetric water content, waste mineralogy as well as water chemistry of rain and of the cell leachate. The observations showed evidence of a significant depletion of CO2 gas concentrations (< 50 ppm) and precipitation of hydromagnesite in the milling waste, suggesting that natural and passive mineral carbonation is a potentially important process in milling wastes. After four years of observations, the CO2 sequestration rates in the experimental cells were estimated at between 3.5 and 4 kg/m3/year. These observations have led to the development of a conceptual model of natural and passive mineral carbonation at the cell scale. In this conceptual model, atmospheric CO2 (~ 400 ppm) dissolves in the hygroscopic water contained in the cells where the weathering of magnesium silicates forms magnesium carbonates. Water saturation in the cells was relatively stable over time and varied between 0.4 and 0.65, which is higher than optimal saturation values proposed in the literature, reducing CO2 transport in the unsaturated zone. Gas-phase CO2 concentrations along with gas flow rate measurements in the cells suggest that the reaction is most active close to the surface and that diffusion of CO2 is the dominant transport mechanism in the wastes. Although the carbonation reaction is exothermic, no evidence of thermal convection has been observed in the experimental cells. A numerical model was used to simulate the identified coupled processes and to validate the conceptual model with field observations. The numerical model MIN3P, for multiphase and multi-component reactive transport problems, was used to complete 1D simulations which included water infiltration through the partially-saturated column, gas diffusion, and advective-dispersive reactive mass transport. Although the calibrated moisture content and leachate composition were quite close to field observations, the simulated sequestration rate is 22 times lower than the measured rate. The simulation results also suggested that carbonates would precipitate mainly near the surface whereas field observations suggest that mineral carbonation had occurred throughout the vertical profile. This significant difference could be explained by an insufficient supply of CO2 in the simulated cells, which is the limiting factor for mineral carbonation, suggesting that gas advection, which was not considered in the simulations, could have been important. It is concluded that gas mobility generated by barometric pressure fluctuations and water infiltration, as well as wind effects, likely played a significant role for CO2 supply within the cells and should be considered in future simulations.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LAVAL/oai:corpus.ulaval.ca:20.500.11794/26930 |
| Date | 24 April 2018 |
| Creators | Lechat, Karl Dominique |
| Contributors | Molson, John W. H., Hébert, Réjean, Lemieux, Jean-Michel |
| Source Sets | Université Laval |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | thèse de doctorat, COAR1_1::Texte::Thèse::Thèse de doctorat |
| Format | 1 ressource en ligne (xvii, 161 pages), application/pdf |
| Coverage | Québec (Province) |
| Rights | http://purl.org/coar/access_right/c_abf2 |
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