En esta Tesis Doctoral se han sintetizado tres nuevos ligandos politópicos basados en carbenos N-heterocíclicos (NHCs en sus siglas en inglés) con diferentes tipos de arquitecturas.
En primer lugar se ha obtenido un ligando tris-NHCs con forma de Y que ha permitido obtener compuestos mono-metálicos en los que el ligando actúa en forma quelato. También se obtuvieron compuestos homo- y hetero-bimetálicos basados en este ligando. En ellos el ligando está actuando como puente entre dos metales, coordinándose a uno en forma quelato y al otro en forma monodentada. Las actividades catalíticas de estos complejos fueron estudiadas diferentes reacciones.
En segundo lugar se sintetizó una serie de ligandos mono- y bis-imidazolilideno basados en pireno, de manera que se incrementó el número de ligandos de tipo Janus basados en bis-NHCs. En la ruta sintética para obtener las sales precursoras de estos ligandos se observó un comportamiento inédito en la reacción de ciclación formilativa. Se obtuvieron diferentes tipos de compuestos homo-bimetálicos y monometálicos basados en estos ligandos. La actividad catalítica de los complejos de rutenio se estudió reacciones de funcionalización selectiva mediante la utilización de grupos directores.
Finalmente, se sintetizó un nuevo ligando tris-imidazolilideno basado en trifenileno con el que se pudieron obtener compuestos homo-trimetálicos que contienen un core rígido poliaromático. Con objetivos comparativos, se obtuvieron compuestos mono- y trimetálicos basados en 1,3-di(terc-butil)imidazolilideno y un ligando tripticen-tris-imidazolilideno, respectivamente. Se estudió la actividad catalítica de estos compuestos en diferentes procesos. Por último, se sintetizaron polímeros organometálicos microporosos basados en especies trifenileno-tris-NHC de oro, cuya actividad catalítica fue estudiada en diferentes procesos promovidos de forma heterogénea.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:TDX_UJI/oai:www.tdx.cat:10803/287172 |
| Date | 06 March 2015 |
| Creators | Gonell Gómez, Sergio |
| Contributors | Poyatos de Lorenzo, Macarena, Peris Fajarnés, Eduardo, Universitat Jaume I. Departament de Química Inorgànica i Orgànica |
| Publisher | Universitat Jaume I |
| Source Sets | Universitat Jaume I |
| Language | English |
| Detected Language | Spanish |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
| Format | 262 p., application/pdf |
| Source | TDX (Tesis Doctorals en Xarxa) |
| Rights | ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs., info:eu-repo/semantics/openAccess |
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