Conselho Nacional de Desenvolvimento CientÃfico e TecnolÃgico / The various possibilities of application of the mesoporous materials, such as catalysis and adsorption, it have encouraged the research in the synthesis of these materials. In addition, but less frequent, synthetic routes have been searched in order to obtain a material whose structure and grain size allow its application in industrial reactors, without the preparation of pellets. With this aim, this work shows the synthesis of Hybrid mesoporous spheres (iron oxide and/or aluminum oxide). A study was conducted to determine the best conditions for the formation of the spheres; it was observed mainly the ratio between organic and inorganic material and its correlation with the chemical properties of chitosan. It was observed that a polymer with a higher degree of polymerization stabilizes a larger amount of inorganic material in the volume of solution. The results showed a good regularity in the diameter of the spheres, and that it have a high surface area with a pores diameter in the range of mesoporous. The materials of iron oxide were tested as catalysts in the reaction of ethylbenzene dehydrogenation in the presence of carbon dioxide. The catalytic tests showed that the samples of iron oxides containing aluminum are active and selective catalysts in the ethylbenzene dehydrogenation in the presence of CO2, it was observed that the addition of aluminum improves the performance of the materials. The results of XRD, TPR and catalytic performance indicate that the aluminum oxide acts as structural and textural promoter. All compositions showed high selectivity for styrene, reaching values close to 80%. It was found that the CO2 adsorption in the basic site (lattice oxygen) compete with the ethylbenzene oxidative dehydrogenation. The catalytic results suggest that the high initial ethylbenzene conversion is due to the basic sites, and the CO2 provides condition to lower basic site consumption. However, the CO2 is not able to promote the Fe2+ oxidation and regenerate the basic site (lattice oxygen) in the iron and aluminum oxide catalysts. / As diversas possibilidades de aplicaÃÃo dos materiais mesoporosos, tais como catÃlise e adsorÃÃo, tÃm incentivado a pesquisa na sÃntese destes materiais. Em adiÃÃo, porÃm de modo menos intenso, tem sido pesquisado rotas sintÃticas que possibilitem a obtenÃÃo de um material cuja estrutura e o tamanho de grÃo possibilitem sua aplicaÃÃo em reatores industriais, sem a preparaÃÃo de pellets. Com este objetivo, no presente trabalho à apresentada a sÃntese de esferas hÃbridas mesoporosas (Ãxido de ferro e/ou Ãxido de alumÃnio). Foi realizado um estudo preliminar para se determinar as melhores condiÃÃes experimentais para a formaÃÃo das esferas, observando-se principalmente a proporÃÃo entre matÃria orgÃnica e inorgÃnica e correlacionando com as propriedades quÃmicas da quitosana. Foi observado que o polÃmero (quitosana) com maior grau de polimerizaÃÃo estabiliza uma quantidade superior de material inorgÃnico no volume da soluÃÃo. Os resultados de caracterizaÃÃo das esferas mostraram uma boa regularidade quanto ao diÃmetro, e que as mesmas apresentaram uma elevada Ãrea superficial com diÃmetro de poros na faixa de mesoporos. Os materiais esfÃricos contendo Ãxido de ferro foram testados como catalisadores na reaÃÃo de desidrogenaÃÃo do etilbenzeno na presenÃa do diÃxido de carbono. Os testes catalÃticos mostraram que as amostras de Ãxidos de ferro contendo alumÃnio sÃo catalisadores ativos e seletivos na desidrogenaÃÃo do etilbenzeno na presenÃa do CO2, sendo que a presenÃa de alumÃnio promove um superior desempenho catalÃtico dos materiais. A anÃlise dos resultados de DRX e TPR em conjunto com o desempenho catalÃtico, indica que o Ãxido de alumÃnio atua como promotor textural e estrutural. A seletividade para estireno atingiu valores prÃximo a 80% para todas as amostras de catalisadores. Os resultados experimentais sugerem que o CO2 pode ser adsorvido pelos sÃtios bÃsicos (oxigÃnio da rede), o quà pode competir com a desidrogenaÃÃo oxidativa do etilbenzeno, nestes mesmos sitios. Portanto, a elevada conversÃo inicial observada nos testes catalÃticos pode ser devida à presenÃa dos sÃtios bÃsicos e, a presenÃa do CO2 promove uma menor taxa de consumo destes sÃtios. Entretanto, a capacidade do CO2 de promover a oxidaÃÃo do Fe2+ e regenerar os sÃtios bÃsicos da superfÃcie (oxigÃnio da rede), para os catalisadores compostos de Ãxidos de ferro e alumÃnio, à baixa.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:www.teses.ufc.br:2543 |
| Date | 16 February 2009 |
| Creators | Tiago Pinheiro Braga |
| Contributors | Antoninho Valentini, AlcinÃia ConceiÃÃo Oliveira, Jose Marcos Sasaki |
| Publisher | Universidade Federal do CearÃ, Programa de PÃs-GraduaÃÃo em QuÃmica InorgÃnica, UFC, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFC, instname:Universidade Federal do Ceará, instacron:UFC |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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