Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Programa de Pós-Graduação em Química, 2013. / Submitted by Tania Milca Carvalho Malheiros (tania@bce.unb.br) on 2013-08-09T16:58:39Z
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2013_ElonFerreirFreitas_Parcial.pdf: 3865084 bytes, checksum: 26d7eff36237e7456b393027cfa52061 (MD5) / Tendo em vista a necessidade da criação de processos químicos que produzam menores quantidades de resíduos nocivos ao meio ambiente, processos convencionais vêm sendo substituídos por processos ambientalmente amigáveis. Com esse intuito, os heteropoliácidos (HPAs), que são superácidos, estão sendo utilizados em processos químicos em substituição a ácidos minerais, como HCl e H2SO4. No presente trabalho, desenvolveu-se materiais contendo as proporções de 17%, 23%, 29% e 50% (m/m) do HPA H4SiW12O40 (HSiW) suportado em MCM-41. Os materiais desenvolvidos foram aplicados como catalisadores em reações com reagentes polares. No preparo dos materiais foram utilizados os métodos de impregnação aquosa simples e o método de impregnação in situ. Os novos catalisadores foram caracterizados por análises morfológicas de DRX e adsorção/dessorção de N2. Resultados de RMN-RAM de 29Si indicaram a presença do Si tetraédrico do H4SiW12O40 nos materiais suportados. Testes de acidez foram realizados por adsorção gasosa de piridina e a identificação/quantificação dos sítios ácidos foi realizada por análise de FTIR e TG/DTG, respectivamente. Após a caracterização, os catalisadores foram submetidos a teste catalítico na reação de esterificação de n-butanol e ácido acético para produção de acetato de butila. Os rendimentos das reações foram calculados utilizando a técnica de cromatografia gasosa e os resultados obtidos foram satisfatórios, com rendimentos de até 87%. Utilizando o sobrenadante das reações, testes de lixiviação do HSiW foram realizados. A técnica de espectrometria de absorção atômica (AAS) foi utilizada para detectar o Si em solução e determinar a lixiviação HSiW. A amostra que apresentou menor lixiviação foi a amostra 50%HSiW/MCM-41-IP, com lixiviação de 40% . Levando em consideração os testes catalíticos e de lixiviação, os materiais 29%HSiW/MCM-41 e 50%HSiW/MCM-41, preparados por impregnação simples, apresentaram os melhores resultados. ______________________________________________________________________________ ABSTRACT / Given the need to develop chemical processes that produce less harmful waste chemicals to the environment, conventional processes have been replaced by environmentally friendly processes. With this aim, heteropoly acids (HPAs), which are considered superacids, are being widely used in chemical processes to replace mineral acids such as HCl and H2SO4. In this study, it was developed materials containing proportions of 17%, 23%, 29% and 50% (m/m) of H4SiW12O40 (HSiW) supported on MCM-41. These materials were applied as catalysts in reactions with polar reagents. For the preparation of catalysts, it was used aqueous impregnation method and aqueous in situ impregnation method. The new catalysts were characterized by XRD and morphological analysis by adsorption/desorption of N2. 29Si MAS NMR results indicated the presence of tetrahedral Si of H4SiW12O40 on the supported materials. Acidity tests were conducted by gas adsorption of pyridine and identification/quantification of acid sites was performed by analysis of FTIR and TG/DTG, respectively. After characterization, the catalysts were submitted to catalytic tests in the esterification reaction of n-butanol and acetic acid to produce butyl acetate. The yields of the reactions were calculated using the technique of gas chromatography and the results were satisfactory (yields of up to 87%). Using the supernatant of reactions, HSiW leaching tests were performed. The technique of atomic absorption spectrometry (AAS) was used to detect the Si in solution and to determine the HSiW leaching. The sample that showed lower leaching was 50%HSiW/MCM-41-IP (leaching of 40%). Considering the catalytic and leaching tests, the materials with 29% and 50% of HSiW/MCM-41, prepared by aqueous simple impregnation, showed the best results.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/13965 |
| Date | 18 March 2013 |
| Creators | Freitas, Elon Ferreira de |
| Contributors | Dias, Sílvia Cláudia Loureiro |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB |
| Rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data., info:eu-repo/semantics/openAccess |
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