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Previous issue date: 2011 / CAPES / Nos dias atuais, o desenvolvimento de tecnologias baseadas na utilização de combustíveis
limpos tem despertado, cada vez mais, o interesse da comunidade científica. Uma das
opções mais atrativas é a utilização do hidrogênio como combustível, em substituição à
gasolina e o diesel, que tem se mostrado bastante promissora, pois a sua combustão é
praticamente livre de emissão de poluentes e eles pode ser obtido de forma sustentável,
através da reação do bio-etanol com vapor d´ água. Neste contexto, no presente trabalho
estudou-se o efeito de promotores básicos (magnésio, cálcio, estrôncio e bário), bem como
o efeito de diferentes teores de cálcio, visando ao desenvolvimento de catalisadores ativos e
seletivos a hidrogênio na reforma a vapor do etanol, com elevada resistência à deposição do
coque. Foram preparados catalisadores baseados em níquel (15% m/m) suportado em óxido
de cério, promovidos na relação Ni/P = 10 (P= magnésio, cálcio, estrôncio e bário) e
materiais contendo diferentes teores de cálcio (Ni/Ca = 5, 10 e 20). Os catalisadores foram
caracterizados por análise química elementar, difração de raios X, medidas de área
superficial específica, espectroscopia por refletância difusa na região do ultravioleta e visível,
termodessorção programada de dióxido de carbono, redução termoprogramada e
espectroscopia no infravermelho por transformada de Fourier de monóxido de carbono
quimissorvido. Os catalisadores foram avaliados, na faixa de 400 a 700 0C, na reforma a
vapor do etanol em diferentes relações vapor/etanol (0, 3 e 5). Os catalisadores
apresentaram a fase cúbica do óxido de cério e do óxido de níquel. A deposição do níquel
promoveu uma diminuição acentuada das áreas superficiais específicas dos catalisadores,
em relação aos suportes preparados. Os promotores afetaram o tamanho de partícula e a
força de interação entre o óxido de níquel e o suporte, gerando espécies com diferentes
características redutoras; os sólidos contendo magnésio e cálcio apresentaram as partículas
menores e menos redutíveis. Observou-se que o teor de cálcio afeta a redutibilidade e o
tamanho de partícula do óxido de níquel, sendo o sólido com a razão Ni/Ca= 10 o menos
redutível e com partículas em interação mais forte com o suporte. A introdução do magnésio
e do cálcio, nos catalisadores, aumentou a força dos sítios básicos fortes e moderados,
enquanto o estrôncio e o bário levaram a uma diminuição desse parâmetro. A interação
entre o níquel com o estrôncio ou bário levou à formação de espécies metálicas ricas em
elétrons, enquanto o magnésio e o cálcio formaram sítios com deficiência eletrônica. Os
catalisadores promovidos com magnésio e cálcio mostraram-se mais seletivos a hidrogênio
na reforma a vapor do etanol, com menor produção de coque. Isto foi atribuído à maior
interação das espécies de níquel metálico com o suporte e à maior capacidade desses
materiais ativarem as moléculas de água e dióxido de carbono, que eliminam o coque
formado. O catalisador contendo relação Ni/Ca= 10 foi o mais ativo e seletivo a hidrogênio
na reforma a vapor do etanol, sendo o mais promissor para a reação. Este desempenho foi
atribuído à formação de espécies de níquel em interação mais forte com o suporte e com
maior densidade de vacâncias de oxigênio superficiais, que participam do mecanismo redox
de ativação da molécula de água. / Salvador
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/10069 |
| Date | January 2011 |
| Creators | Albuquerque, Rodrigo Veiga Tenório de |
| Contributors | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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