Die effiziente Speicherung von elektrischer Energie im elektrochemischen System des Superkondensators wird realisiert durch die Ausrichtung von Elektrolytionen im elektrischen Feld polarisierter, poröser Kohlenstoffelektroden. Der Energieinhalt und die Leistungscharakteristika der elektrostatischen Zwischenspeicherung von Energie bei Lade- und Entladezeiten von wenigen Sekunden bis zu einigen Minuten wird entscheidend durch die Eigenschaften der zur Ladungsspeicherung genutzten Grenzfläche zwischen dem Elektrodenmaterial und dem Elektrolyten bestimmt. Für die Optimierung des Energieinhaltes und der Leistungscharakteristika von Superkondensatoren durch die rationale Modifizierung dieser Grenzfläche konnten entscheidende Trends herausgearbeitet werden.
Durch Einbindung eines pseudokapazitiven Eisenoxids in die spezifische Oberfläche des mesoporösen CMK-3 im Redoxverfahren ist die Darstellung einer neuartigen Nanokompositstruktur möglich. Diese weißt eine dreifach höhere spezifische Kapazität im Vergleich zur nicht-modifizierten Kohlenstoffoberfläche unter Beibehaltung der Strombelastbarkeit der Kohlenstoffmatrix auf.
Entscheidend für die Weiterentwicklung von Synthesestrategien und die anwendungsorientierte Optimierung für Nanokompositstrukturen ist deren ausführliche Charakterisierung mittels angepasster Verfahren. Die in dieser Arbeit erstmals zur Analyse von porösen CMK-3 basierten Nanokompositstrukturen verwendeten Methoden der Aufnahme eines Tiefenprofils mittels Auger Elektronen Spektroskopie (DP-AES) und der energiegefilterten Transmissionselektronenmikroskopie (EF-TEM) lieferten die Grundlage zur Weiterentwicklung der rationalen, nanoskaligen Grenzflächenfunktionalisierung.
In einem weiteren, stark vereinfachten und effektiveren Verfahren der Schmelzimprägnierung der porösen Matrix mit Nitrathydraten, sowie deren anschließendes Kalzinieren zum Übergangsmetall, respektive pseudokapazitiven Übergangsmetalloxid, konnte eine nochmals optimierte Nanokompositstruktur dargestellt werden. Das entwickelte Verfahren wurde für die Einbettung von Nickel/Nickeloxid und Eisen/Eisenoxid in die Oberfläche des mesoporösen CMK-3 eingesetzt. Ein gesteigerter Energieinhalt, wie auch eine deutlich gesteigerte Stabilität der Kapazität bei hohen Strombelastungen für die resultierenden Elektrodenmaterialien konnte eindeutig nachgewiesen werden. Die signifikante Erhöhung der Leistungscharakteristika ist dabei auf die optimale Kontaktierung des Übergangsmetalloxids durch das Übergangsmetall als Leitfähigkeitsadditiv im Sinne einer Kern-Schale Struktur realisiert. Der für das Nanokomposit C-FeO10 berechnete Kapazitätsverlust von < 11 % bei Erhöhung der spezifischen Stromstärke von 1 A/g auf 10 A/g verdeutlicht die beeindruckende Strombelastbarkeit des Materials.
In einem weiteren in dieser Arbeit diskutierten Ansatz zur Steigerung des Energieinhaltes eines Superkondensators wurde auf die Verwendung von Ionischen Flüssigkeiten (IL) als Elektrolyt eingegangen. Die gezielte Darstellung eines oberflächenmodifizierten aus Cabiden gewonnen Kohlenstoffmaterials (CDC) unter Beibehaltung der Textur des porösen Systems ermöglichte die Untersuchung des Einflusses der Oberflächencharakteristika des Elektrodenmaterials auf die Strombelastbarkeit des Energiespeichers. Es konnte klar herausgestellt werden, dass für den vielversprechenden IL-Elektrolyten EMIBF4 eine verminderte Polarität, sowie die Abwesenheit azider Protonen an der Oberfläche des Kohlenstoffs deutlich zur Steigerung der Strombelastbarkeit des Speichers beiträgt. Realisiert wurde die Modifizierung der Oberfläche durch deren Chlorierung.
Die Einordnung der vielversprechenden Kombinationen aus maßgeschneiderten Elektrodenmaterialien und Elektrolytsystemen wurde anhand der Kenngrößen im Ragone-Diagramm vorgenommen. Die Ergebnisse der Arbeit reihen sich in die derzeit schnell voranschreitende Technologieentwicklung bei Superkondensatoren ein.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:28339 |
| Date | 09 October 2014 |
| Creators | Pinkert, Katja |
| Contributors | Kaskel, Stefan, Eckert, Jürgen, Technische Universität Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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