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Untersuchungen zur Borflüchtigkeit bei der Einspeisung von Bor in SWR-Brennelemente bei transienten Kernzuständen: Untersuchungen zur Borflüchtigkeit bei der Einspeisung von Bor in SWR-Brennelemente bei transienten Kernzuständen

In Siedewasserreaktoren ist ein Boreinspeisesystem diversitär wirkend zur Reaktorschnellabschaltung installiert. Dieses System garantiert, dass der Reaktor beim Versagen des Schnellabschaltesystems in einen unterkritischen Zustand überführt werden kann. Der aufgrund der Nachzerfallsleistung entweichende Dampf trägt jedoch ständig einen Teil des eingespeisten Bors in Form von Borsäure mit sich. Da dieser Prozess bisher nicht quantifiziert wurde, ist somit das Eintreten einer Rekrititkalität während der Transiente ohne weitere Untersuchungen nicht auszuschließen.
In der vorliegenden Arbeit erfolgt die Erstellung einer fundierten Datenbasis zur Quantifizierung des Borverlusts an verschiedenen Betriebspunkten. Dazu stehen nach vorheriger Konstruktion und Inbetriebnahme zwei Versuchsanlagen zur Verfügung, ein Versuchsautoklav und der Siedewasserreaktor-Simulator BORAN. Das in diesen Versuchsanlagen enthaltene und als Kühlmedium genutzte entionisierte Wasser wird wie bei einem Siedewasserreaktor mit einer hochkonzentrierten Lösung der Borverbindung Dinatrium-Pentaborat-Dekahydrat versetzt. Für weiterführende Untersuchungen findet auch Borsäure Verwendung. Die Bestimmung des Borgehalts der Kondensate des entwichenen Dampfes erfolgt mit Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-MS). Die durch Variation von Borkonzentration, Temperatur, pH-Wert und Volumendampfgehalt erzeugten Messdaten fließen in einem Flüchtigkeitsmodell in Form einer empirischen Gleichung zusammen, welches in den Thermohydraulikcode ATHLET implementiert wird.
Experimente am SWR-Simulator BORAN und entsprechende Rechnungen mit dem modifizierten Code ATHLET von Langzeit-Deborierungstransienten bei unterschiedlichen Randbedingungen bestätigen das Flüchtigkeitsmodell. Gleichzeitig erfolgt mittels dieser Experimente die Validierung des Modells im ATHLET mit hinreichender Genauigkeit. Mit den Ergebnissen aus Rechnungen und Experimenten wird das Boreinspeisesystem in seiner aktuellen Konfiguration bewertet und mit zukünftigen Konzepten verglichen. Schlussendlich erfolgt der Nachweis, dass die Funktionalität des Boreinspeisesystem aus dem Blickwinkel der durchgeführten Analysen, trotz der nachgewiesenen Borflüchtigkeit, die Forderungen der KTA 3103 erfüllt und aufgrund der nachgewiesenen Borflüchtigkeit binnen der ersten beiden Stunden der Transiente keine Rekritikalität verursacht wird.:1 Einleitung und Motivation 1

A Theoretische Vorbetrachtung

2 Die Borchemie 9
2.1 Bor 9
2.2 Borverbindungen 9
2.3 Beeinflussung der Ionenzusammensetzung gelöster Borat-Ionen 15
2.4 Flüchtigkeit von Borsäure und Boraten 18
2.5 Veränderungen der Oberflächenspannung von Wasser durch Borverbindungen 23
3 Probenpräparation 24
4 RAMAN-Spektroskopie und Thermogravimetrie / Differenzthermoanalyse 25

B Beschreibung der Versuchsanlagen und des Simulationsprogramms

5 Versuchsanlage – Autoklav 29
6 Versuchsanlage – Umlaufschleife BORAN 31
7 Zweiphasenmesstechnik und Phasenschlupf 40
8 Leitfähigkeit und pH-Messungen an Borlösungen 46
9 Konzentrationsbestimmung 48
10 Konzentrationsmesssystem in der Umlaufschleife BORAN 51

C Messwerteerfassung und Modellbildung

11 Borausbreitung in einphasiger und zweiphasiger Strömung 55
12 Flüchtigkeit des Bors mit Wasserdampf 57

12.1 Vorbetrachtungen 57
12.2 Flüchtigkeitsmessungen am Autoklav 59
12.2.1 Einfluss von Substanz, Konzentration und Temperatur 59
12.2.2 Einfluss vom pH-Wert 62
12.2.3 Einfluss des Füllstandes 63
12.3 Flüchtigkeitsmessungen an der BORAN – Anlage 64
12.3.1 Vorteile gegenüber dem Autoklav 64
12.3.2 Einfluss von Temperatur und Dampfgehalt 64
12.3.3 Einfluss des Massenstroms 67
12.3.4 Einfluss des pH-Wertes 70
12.3.5 Transiente Messpunkte 71
13 Modellbildung – Beschreibung über empirische Gleichungen 73
14 Borflüchtigkeit mit eingeperltem Dampf oder Luft 77
14.1 Einperlung von Dampf in die BORAN – Anlage 77
14.2 Lufteinperlung in borsaure Lösung in Lufteinperlanlage 81
15 Ergebnisvergleich von BORAN – Anlage und Autoklav 84
16 Einordnung der Experimente in das Flüchtigkeitsmodell 85
17 Zusammenfassende Ergebnisdarstellung – Diskussion 87
17.1 Volumendampfgehalt und Phasengrenzflächendichte 89
17.2 Bormassenstromdichte 91

D Simulationen mit ATHLET und Deborierung

18 ATHLET – ein Simulationsprogramm der Thermohydraulik 93
18.1 Einführung in das Simulationsprogramm 93
18.2 Erstellen und Anpassen des Eingabedatensatzes für BORAN 96
19 Modifikation des ATHLETs für Deborierungsrechnungen 99
20 Flüchtigkeitsverhalten bei zeitlich langem Ausdampfen 101

21 Bewertung der bisherigen Ergebnisse 103

E Bezug zur Realanlage

22 Abschätzung des Borverlustes bei Transienten 105
23 Möglichkeiten der Reduktion der Borflüchtigkeit 107
24 Zukünftige Einspeisekonzepte 108

F Zusammenfassung

25 Zusammenfassung der Ergebnisse 113
26 Danksagung 117
27 Quellen- und Literaturverzeichnis 119
28 Tabellenverzeichnis 125
29 Abbildungsverzeichnis 126

G Anhänge

30 Anhang 1 Exakte Berechnung des pH-Wertes der Lösung beim Erwärmen 133
31 Anhang 2 ATHLET-Rechnung für Autoklav 135
32 Anhang 3 Konstruktionsbeschreibung der Versuchsanlage BORAN 137 / In boiling water reactors a boron injection system as an alternative system is installed to guarantee that the reactor shut down in case of a total or partial ATWS accident. Because of the heat generated by the fission products after shutting down a part of the injected boron is evaporated as boron acid. This process is not characterized quantitatively yet. This is the reason that the incidence of recriticality during a transient cannot be excluded without further research.
In the following studies a funded database quantifying the loss of boron is established. The volatility of the boron solution was measured by experiments in a small autoclave and in a boiling water reactor simulator called BORAN after construction. The deionised water used as coolant in the facilities will be enriched with boron by a high concentrated solution of Disodium-Pentaborate-Decahydrate. The measurement of the boron concentration in the condensates of the exhausted vapour is carried out by inductively-coupled-plasma mass-spectrometry (ICP-MS). For additional analysis boron acid is also used. The boron concentration in the vapour mainly depends on the temperature and void fraction of the two-phase-flow. This volatility model in form of an empiric equation is implemented in the thermo hydraulic ATHLET-code. Furthermore the reason of the volatility of the analysed solutions will be discussed within a chemical and physical background.
Experiments at the BORAN facility and corresponding calculation with the modified ATHLET-code of long time deboration transients with different boundary conditions prove the volatility model. Thereby the code will be validated with sufficient accuracy. The modified code with an adapted Input-Dataset provides the possibility to calculate transients with the loss of boron. With the consideration of the volatility the demand of the KTA-rule 3103 on the Boron injection system is also grantable.:1 Einleitung und Motivation 1

A Theoretische Vorbetrachtung

2 Die Borchemie 9
2.1 Bor 9
2.2 Borverbindungen 9
2.3 Beeinflussung der Ionenzusammensetzung gelöster Borat-Ionen 15
2.4 Flüchtigkeit von Borsäure und Boraten 18
2.5 Veränderungen der Oberflächenspannung von Wasser durch Borverbindungen 23
3 Probenpräparation 24
4 RAMAN-Spektroskopie und Thermogravimetrie / Differenzthermoanalyse 25

B Beschreibung der Versuchsanlagen und des Simulationsprogramms

5 Versuchsanlage – Autoklav 29
6 Versuchsanlage – Umlaufschleife BORAN 31
7 Zweiphasenmesstechnik und Phasenschlupf 40
8 Leitfähigkeit und pH-Messungen an Borlösungen 46
9 Konzentrationsbestimmung 48
10 Konzentrationsmesssystem in der Umlaufschleife BORAN 51

C Messwerteerfassung und Modellbildung

11 Borausbreitung in einphasiger und zweiphasiger Strömung 55
12 Flüchtigkeit des Bors mit Wasserdampf 57

12.1 Vorbetrachtungen 57
12.2 Flüchtigkeitsmessungen am Autoklav 59
12.2.1 Einfluss von Substanz, Konzentration und Temperatur 59
12.2.2 Einfluss vom pH-Wert 62
12.2.3 Einfluss des Füllstandes 63
12.3 Flüchtigkeitsmessungen an der BORAN – Anlage 64
12.3.1 Vorteile gegenüber dem Autoklav 64
12.3.2 Einfluss von Temperatur und Dampfgehalt 64
12.3.3 Einfluss des Massenstroms 67
12.3.4 Einfluss des pH-Wertes 70
12.3.5 Transiente Messpunkte 71
13 Modellbildung – Beschreibung über empirische Gleichungen 73
14 Borflüchtigkeit mit eingeperltem Dampf oder Luft 77
14.1 Einperlung von Dampf in die BORAN – Anlage 77
14.2 Lufteinperlung in borsaure Lösung in Lufteinperlanlage 81
15 Ergebnisvergleich von BORAN – Anlage und Autoklav 84
16 Einordnung der Experimente in das Flüchtigkeitsmodell 85
17 Zusammenfassende Ergebnisdarstellung – Diskussion 87
17.1 Volumendampfgehalt und Phasengrenzflächendichte 89
17.2 Bormassenstromdichte 91

D Simulationen mit ATHLET und Deborierung

18 ATHLET – ein Simulationsprogramm der Thermohydraulik 93
18.1 Einführung in das Simulationsprogramm 93
18.2 Erstellen und Anpassen des Eingabedatensatzes für BORAN 96
19 Modifikation des ATHLETs für Deborierungsrechnungen 99
20 Flüchtigkeitsverhalten bei zeitlich langem Ausdampfen 101

21 Bewertung der bisherigen Ergebnisse 103

E Bezug zur Realanlage

22 Abschätzung des Borverlustes bei Transienten 105
23 Möglichkeiten der Reduktion der Borflüchtigkeit 107
24 Zukünftige Einspeisekonzepte 108

F Zusammenfassung

25 Zusammenfassung der Ergebnisse 113
26 Danksagung 117
27 Quellen- und Literaturverzeichnis 119
28 Tabellenverzeichnis 125
29 Abbildungsverzeichnis 126

G Anhänge

30 Anhang 1 Exakte Berechnung des pH-Wertes der Lösung beim Erwärmen 133
31 Anhang 2 ATHLET-Rechnung für Autoklav 135
32 Anhang 3 Konstruktionsbeschreibung der Versuchsanlage BORAN 137

Identiferoai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:25304
Date19 March 2010
CreatorsBöhlke, Steffen
ContributorsSchuster, Christoph, Hurtado, Antonio, Hampel, Rainer, Technische Universität Dresden
Source SetsHochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden
LanguageGerman
Detected LanguageGerman
Typedoc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text
Rightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess

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