O trabalho visa o desenvolvimento do sistema para medidas de distribuição de corrente e ampliação de escala (50 cm²) buscando aperfeiçoar as condições de preparação do conjunto eletrodo membrana (MEA) quanto às condições de operação da célula e avaliar a melhor geometria. Foram realizados estudos de síntese de catalisadores de Pt-M e avaliação do desempenho desses materias e das rotas de síntese utilizadas com objetivo de aplicar estes materias em sistemas de maior escala. A insuficiência do desempenho e estabilidade dos catalisadores são fatores que ainda inviabilizam o uso em larga escala das células a combustível de eletrólito polimérico sólido, destacando-se as perdas associadas ao desempenho do cátodo. Os catalisadores preparados foram nanopartículas bimetálicas PtM/C (M = Fe, Co e Ni) suportadas em carbono de elevada área superficial, por duas rotas sintéticas. Foram utilizadas as rotas: ácido fórmico e etilenoglicol modificado (EG). Em ambas as rotas se buscou catalisadores com alto grau de incorporação do segundo metal, tamanho de partícula pequeno e bom desempenho catalítico do cátodo. Observou-se que pela rota do ácido fórmico com modificações no processo de síntese é possível obter a incorporação nominal do segundo metal no catalisador, porém há desvantagem de o tamanho de partícula ser elevado. Pela rota do EG obteve-se catalisadores com pequeno tamanho de partícula, porém a incorporação do segundo metal mostrou-se ineficiente. Os estudos de ampliação de escala foram realizados em células de 50 cm2 variando-se as condições de operação; i) diferentes placas de distribuição de gás, e ii) diferentes valores de fluxo dos gases reagentes. Foi observado que a baixos fluxos de gases a quantidade de reagente é insuficiente para ser difundida por todo eletrodo, o que ocasiona reação apenas na região de entrada de gases no sistema, ocasionando uma rápida limitação em obter-se densidades de corrente alta. Pode-se observar que a diferença de desempenho entre as placas é pequena, porém a placa serpentina 6 apresentou melhor desempenho. O desempenho dos cátodos preparados com catalisadores comerciais e os sintetizados no laboratório nas células de 50 cm² mostrou sofrer bastante influência das condições de operação comparada com as células de 4,6 cm². / The work aims at the development of the system for current distribution measurements and scale (50 cm²) seeking to improve the conditions of preparation of the membrane electrode assembly (MEA) as the cell operating conditions and evaluate the best geometry. We were performed catalyst synthesis studies of Pt-M and performance evaluation of these materials and the synthetic routes used in order to apply these materials in larger-scale systems. The failure of the performance and stability of the catalysts are factors that make yet infeasible the scale up use for solid polymer electrolyte fuel cells, highlighting the losses associated with the performance of the cathode. The nanoparticles of bimetallic catalysts Pt-M/C (M = Fe, Co and Ni) supported on high surface area carbon were prepared by two different synthetic routes. The synthesis route utilized were formic acid and modified ethylene glycol (EG). In both route search catalysts with a high degree of incorporation of the second metal, small particle size and good catalytic performance. It was observed that the route of formic acid with modifications in the synthesis process it is possible to obtain the average incorporation of the second metal in the catalyst, but there is a disadvantage of the particle size is high. The route of EG modified was obtained catalysts with small particle size, but incorporation of the second metal was inefficient. The scale-up studies were performed in 50 cm2 cell varying operating conditions: i) different gas distribution plates and ii) different values of flow of reactant gases. It was observed that at low gas flows the amount of reagent is insufficient to be spread throughout the electrode, causing reaction only in the region of entry of gases in the system, causing a fast limitation in obtain high current densities. It can be observed that the performance difference between the plates is small, but the plate serpentine 6 showed the best performance. The performance of the cathodes prepared with commercial catalysts and synthesized in the laboratory in 50 cm² cells showed considerable influence the operating conditions compared to cells 4,6 cm².
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-04042016-103128 |
| Date | 03 February 2016 |
| Creators | Pires, Felipe Ibanhi |
| Contributors | Perez, Joelma |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | Tese de Doutorado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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