Während die Menschheit bereits seit Jahrtausenden von der Brillanz von Gold und Silber im ausgedehnten Zustand fasziniert ist, bestechen ihre nanoskaligen Gegenstücke mit ihren wundervollen Farben und ihrer breiten Farbpalette. Motiviert durch diese Farben versuchten Wissenschaftler das zugrundeliegende Phänomen dieser Farben, die lokalisierte Oberflächenplasmonenresonanz, zu verstehen, was den Grundstein der Forschung im Bereich Plasmonik legte. Für die Anwendung muss diese lokalisierte Oberflächenplasmonenresonanz umfassend durch Änderung von Material, Größe, Form, Anordnung und Umgebung der Nanopartikel angepasst werden. Es scheint unausweichlich, dass dieser komplexe Parameterraum nur durch die Anwendung von künstlicher Intelligenz verstanden werden kann und die Eigenschaften von solchen komplexen Strukturen — in isolierten oder gekoppelten Strukturen — angepasst werden können.
Diese Dissertation untersucht die Anpassung der Plasmonenresonanz in isolierten und gekoppelten Nanostrukturen durch Kombination von Kolloidsynthese, Anordnung und künstlicher Intelligenz. Der erste Teil behandelt die Synthese von Goldnanopartikeln mit Unterstützung des maschinellen Lernens. Durch die Nutzung von baumbasierten Lernalgorithmen wird die Wichtigkeit von bestimmten Syntheseparametern und dessen Auswirkungen auf die finalen Eigenschaften der synthetisierten Nanopartikel beleuchtet. Dabei wird gezeigt, dass der Algorithmus die zugrundeliegenden Chemiekonzepte der Synthese lernen kann, ohne sie explizit zu lehren, sondern ausschließlich durch das Lernen der Synthese- und Charakterisierungsdaten. Der zweite Teil fokussiert sich auf die Anordnung und die optische Charakterisierung von heterogenen Ketten aus Gold- und Silbernanopartikeln. Dabei wird gezeigt, dass nahezu jede Konfiguration bis zu einer Länge von 17 auf einem Quadratzentimeter durch Beschränkungsanordnung angeordnet werden können. Dies löst die synthetische Herausforderung des exponentiell wachsenden Parameterraums, der durch die Einführung eines zweiten Bausteins in der Kette eröffnet wurde. Allerdings ist die Charakterisierung zeitaufwändig und daher für die enorme Menge an Konfigurationen nicht realisierbar. Infolgedessen können elektrodynamische Simulationen hier helfen und diese Lücke schließen. Leider sind diese Simulationen durch ihre Berechnungskomplexität beschränkt, was jedoch durch den Einsatz von rekurrenten neuronalen Netzen im letzten Teil der Dissertation abgemildert wird. Letztlich zeigt diese Dissertation wie innovative Zugänge zu diesen Herausforderungen die Synthese, Charakterisierung und Verständnis von plasmonischen Nanostrukturen ermöglichen und wie die Plasmonenresonanz in Bezug zu ihren Anwendungen angepasst werden kann. / While the brilliance of gold and silver has fascinated humankind for millennia in their bulk state, their nanoscale counterparts captivate with their beautiful colors and broad color range. Motivated by these colors, researchers pursued to understand the underlying phenomenon of these colors, the localized surface plasmon resonance, which sparked the research in the field of plasmonics. In order to be useful, this localized surface plasmon resonance needs to be extensively engineered by variation of material, size, shape, arrangement, and surrounding of the nanoparticles. To explore this complex parameter space, the use of the emerging technology of artificial intelligence seems inevitable to understand and engineer the properties of such complex structures — either in isolated or coupled structures.
This thesis investigates the plasmon resonance engineering in isolated and coupled nanostructures by combining colloidal synthesis, assembly, and artificial intelligence. The first part covers the machine learning assisted synthesis of gold nanoparticles, which aims to use tree-based learning algorithms to elucidate the importance of certain synthesis parameters and how they affect the final characteristics of the synthesized nanoparticles. It is shown that the algorithm can learn the underlying concepts of the chemistry of the synthesis without explicitly teaching the algorithm, but purely learning from data that was gathered during synthesis and characterization. The second part focuses on the assembly and optical characterization of heterogeneous chains composed of gold and silver nanospheres. Applying confinement assembly, virtually any configuration up to a length of 17 can be assembled on a square centimeter, which solves the synthetic challenge that is imposed by the exponentially growing configuration space due to the introduction of a second building block in the chain. However, characterization is time-consuming and therefore not feasible for vast amounts of configurations, thus only a tiny subsample is selected for electromagnetic characterization. Consequently, electrodynamicsimulations aid this task and try to fill the gap. Unfortunately, these simulations are limited by computational complexity; however, the use of recurrent neural networks enables to mitigate this problem, as shown in the final part of this thesis. In the end, this thesis showcases how innovative approaches to these challenges can enable the synthesis, characterization, and understanding of plasmonic nanostructures and how they can be used to engineer the plasmonic resonance in accordance with their desired applications.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:91015 |
| Date | 22 April 2024 |
| Creators | Schletz, Daniel |
| Contributors | Fery, Andreas, Eychmüller, Alexander, Technische Universität Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | German |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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