L'activité chimique des catalyseurs a longuement été le coeur des travaux R&D, conduisant à une influence accrue des limitations diffusionnelles internes. Il est donc important de quantifier et modéliser ces limitations dans le but d'optimiser la conception et les performances des catalyseurs.Dans le cadre de notre projet, en s'appuyant sur une approche de Monte Carlo, des réseaux aléatoires en 2D ou 3D, constitués par des pores cylindriques interconnectés, sont générés de façon à reproduire la porosité, la surface spécifique et le volume poreux des supports d'alumine-gamma. Cet outil est capable de générer des réseaux jusqu'à 18000×18000 noeuds en 2D et 600×600×600 en 3D et contenant 2 milliards de pores. Seulement 4s sont nécessaires à la génération de réseaux 2D carré en 200x200.Un modèle 1D du transport de matière est utilisé à l'échelle du pore en supposant une diffusion fickienne. La diffusion peut être simulée dans des réseaux de taille jusqu'à 200×200. La confrontation des tortuosités simulées aux données de la littérature montre un bon accord. Cependant, la comparaison avec les valeurs expérimentales issues d'études par chromatographie inverse, montre des valeurs expérimentales plus élevées, probablement dû à la présence de deux niveaux de porosité.L'algorithme a par conséquent été modifié afin de générer des réseaux à deux niveaux de porosité et ainsi, reproduire les propriétés texturales et de transfert de matière d'une alumine. Pour un réseau 2D périodique en 100×100, concernant les propriétés texturales, des erreurs relatives inférieures à 10% ont été obtenues. De plus, des tortuosités comparables ont été estimés, 2.34 pour 2.40 expérimentalement / The chemical activity of catalysts has long been the core of R&D studies, leading to an increased influence of internal diffusion limitations. It is therefore important to model and quantify these mass transfer limitations in order to optimize catalyst design and increase performance.In the framework of our project, 2D or 3D pore networks, constituted by interconnected cylindrical pores, are randomly generated by a Monte Carlo approach to reproduce the porosity, specific surface area and pore volume of gamma-alumina supports. A highly efficient tool, capable of generating 2D networks of 18000×18000 and 600×600×600 nodes in 3D, containing up to 2 billion pores. Only 4s are required to generate 2D networks of size 200x200.Mass transfer is simulated by the 1D Fick’s diffusion model within each pore of the network. 200×200 networks, containing up to 80,000 pores, can be simulated. The confrontation of the calculated tortuosities as a function of porosity, to theoretical correlations shows a good agreement. However, when comparing with experimental values from fixed-bed tracer experiments obtained for different gamma-alumina pellets, actual aluminas exhibit higher tortuosities, probably due to the organisation of the porous structure in two levels.Hence, by modifying the developed model to generate two-level networks, we have been able to reproduce both textural and diffusion properties of one alumina. Taking a 2D periodic network of size 100×100 and concerning the textural properties, relative errors less than 10% were obtained. In addition, a good agreement was found for the tortuosity values, 2.34 against the experimental value of 2.40
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2018LYSE1002 |
| Date | 16 January 2018 |
| Creators | Carreira Ferreira, Sonia |
| Contributors | Lyon, Jallut, Christian, Verstraete, Jan |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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