Le risque de colonisation bactérienne sur des surfaces abiotiques pose des défis importants dans plusieurs domaines de la science. Dans cette optique, des revêtements anti-bactériens ont été développés à l'aide de différents matériaux. La modification de surface des polymères améliore ses propriétés, ce qui facilite le développement de matériaux ayant des réponses biologiques optimales adaptées ou adaptables à l'environnement dans lequel ils sont implantés. Le chitosane est un biopolymère avec activité anti-microbienne inhérente qui peut être utilisé dans une grande variété d'applications de soins de santé et de l'industrie, ce qui rend particulièrement intéressant pour le développement et l'application de nouveaux matériaux fonctionnalisés, ou avec des propriétés antibactériennes. Ce polymère est utilisé pour une grande variété d'applications dans les soins de santé et l'industrie, ce qui le rend particulièrement intéressant pour le développement et l'application de nouveaux matériaux fonctionnalisés. Dans cette étude, différents types de chitosane ont été caractérisés en fonction de leur degré de déacétylation (DDA) et de leur poids moléculaire (Mw) par des techniques telles que la Résonance Magnétique Nucléaire (¹³C-RMN) et la Chromatographie d'exclusion par taille (SEC). Les résultats obtenus à partir de ces analyses révèlent de l'importance d’une caractérisation complète des biopolymères, puisque leurs propriétés peuvent varier en fonction des méthodes de production, ce qui peut influencer par la suite son utilisation et l’application. Ensuite, la méthodologie utilisée pour la modification de traitement et la surface en utilisant des techniques de plasma pour la fonctionnalisation de surfaces et le greffage de molécules a été validée. Dans un premier temps, les films en PTFE (polytétrafluoroéthylène) ont été utilisés pour vérifier l'efficacité de la méthodologie proposée pour le traitement et la modification des surfaces. Trois bras d'ancrages l'anhydride glutarique (GA), le poly (éthylène glycol) bis (carboxyméthyl) (PEGb) et le poly (anhydride éthylène-alt-maléique) (PA) ayant des caractéristiques différentes ont été utilisés dans le but de créer des liens covalents entre le recouvrement de chitosane et des surfaces aminées PTFE. Chaque étape du traitement de surface a été vérifiée par Spectrométrie Photoélectronique par Rayons-X (XPS), avec les changements de la composition chimique, ainsi que par des mesures d'angle de contact et par colorimétrie. Les changements topographiques et de rugosité après le greffage ont également été observés par la Microscopie Électronique à Balayage (MEB) et par la profilométrie. Ces résultats ont démontré que le type de bras d'ancrage a une plus grande influence sur le processus de production des revêtements que le poids moléculaire des différents types de chitosane. Pour vérifier la réponse antibactérienne des différents types de revêtements obtenus, les tests ont d'abord été réalisés avec Xylella fastidiosa et ont révélé le potentiel de ces substrats recouverts de chitosane. Des tests utilisant des bactéries pathogènes telles que Escherichia coli, Pseudomonas aeruginosa et Staphylococcus aureus ont été réalisés, confirment l'activité antibactérienne des échantillons de PTFE-plasma-PA-CHIMW. Ces résultats ont amené l'application de cette méthodologie sur une surface de PET (polytéréphtalate d’éthylène), un polymère largement utilisé dans le domaine des textiles conventionnels ainsi que dans la production de biomatériaux hospitaliers. Ainsi, les méthodologies par plasma et par greffage développées dans cette étude pour la production de revêtements de chitosane, peuvent être appliquées à la production de surfaces pour lesquelles l'activité antibactérienne est souhaitée. / The risk of bacterial colonization on abiotic surfaces poses important challenges in various fields of science. In this scenario, antibacterial coatings were developed, using a large number of materials. The surface modification of polymeric materials allows to improve surface properties, facilitating the development of optimized materials with biological responses adapted or adaptable to the environment in which they will be implanted. Chitosan is a biopolymer with inherent antimicrobial activity which can be used in a wide variety of health care and industrial applications, making it particularly interesting for the development and application of novel functionalized materials, i.e. antibacterial properties. In this study, different types of chitosan were characterized according to their degree of deacetylation (DDA) and molecular weight (Mw), using Nuclear Magnetic Resonance (¹³C NMR) and Size Exclusion Chromatography (SEC), among others. The results obtained through these analyses revealed the great importance of the characterization of biopolymers since their properties can vary according to the production methods, which can influence its use as an application. Afterward, the methodology applied for the treatment and modification of surfaces using plasma, for the surface functionalization and grafting of molecules was validated. Initially, PTFE (poly(tetrafluoroethylene)) films were used to verify the efficiency of the proposed methodology for the treatment and surface modification. Three spacer molecules glutaric anhydride (GA), poly (ethylene glycol) bis (carboxymethyl) (PEGb) and poly (ethylene-alt-maleic anhydride) (PA), with different characteristics were used to covalently attach the chitosan coating to the aminated PTFE surfaces. Each step of the surface treatment was verified by X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), through changes in chemical composition, by contact angle measurements and by colorimetry. The topographic and roughness changes after grafting were also observed by Scanning Electron Microscopy (SEM) and profilometry. These results demonstrated that the type of anchors has a greater influence on the coating process than the molecular weight of the different types of chitosan. To verify the antibacterial response of the different types of coatings obtained, tests were initially carried out using Xylella fastidiosa and revealed the potentiality of the substrates covered with chitosan. Tests using pathogenic bacteria such as Escherichia coli, Pseudomonas aeruginosa, and Staphylococcus aureus were performed confirming the antibacterial behavior of PTFE-plasma-PA-CHIMW samples. These results encouraged the application of this methodology in PET (polyethylene terephthalate) substrate, a polymer widely used in the field of conventional textiles as well as in the production of hospital textiles and biomaterials. Thus, the plasma-grafting methodology developed in this study, for the production of chitosan coatings, can be applied to the production of surfaces where antibacterial activity is desired. / O risco da colonização bacteriana em superfícies abióticas impõe desafios importantes para os diversos campos da ciência. Neste cenário, revestimentos antibacterianos têm sido desenvolvidos, usando um grande número de diferentes materiais. A modificação da superfície de polímeros permite melhorar as suas propriedades, com vistas ao desenvolvimento de materiais com respostas biológicas adaptadas ou adaptáveis ao ambiente onde serão implantados. A quitosana é um biopolímero com atividade antimicrobiana o qual pode ser utilizado numa ampla variedade de aplicações de cuidados de saúde e industriais, tornando-a particularmente interessante para o desenvolvimento e aplicação de novos materiais funcionalizados, ou seja, com propriedades antibacterianas. Neste estudo, diferentes tipos de quitosana foram caracterizadas de acordo com o seu grau de desacetilação (DDA) e massa molar (Mw), através de técnicas como ressonância magnética nuclear (¹³C RMN) e cromatografia de exclusão de tamanho (SEC), entre outras. Os resultados obtidos através dessas análises revelaram a grande importância da caracterização de biopolímeros, uma vez que suas propriedades podem variar de acordo com os métodos de produção, o que pode influenciar no seu uso como aplicação. Em seguida, a metodologia aplicada para o tratamento e modificação de superfícies empregando as técnicas de plasma, para a funcionalização de superfícies e o grafting para a imobilização do recobrimento de quitosana foi validada. Inicialmente, filmes de PTFE (politetrafluoretileno) foram utilizados para verificar a eficácia da metodologia proposta para o tratamento e modificação de superfície. Três moléculas “ancoradoras” com diferentes características anidrido glutárico (GA), poli(etileno glicol) bis(carboximetil) (PEGb) e poli(anidrido etileno-alt-maleico) (PA), foram utilizadas visando ligar covalentemente o recobrimento de quitosana às superfícies de PTFE aminadas. Cada etapa do tratamento da superfície foi verificada por espectroscopia de fotoelétrons de raios-X (XPS), por medições de ângulo de contato e colorimetria sendo evidenciada as mudanças na composição química da superfície e sua molhabilidade. As alterações topográficas e de rugosidade após o grafting também foram observadas por microscopia eletrônica de varredura (MEV) e perfilometria. Esses resultados demonstraram que o tipo de molécula ancoradora tem uma influência primária no processo de produção dos recobrimentos seguido pela massa molecular dos diferentes tipos de quitosana. Para verificar a resposta antibacteriana dos diferentes tipos de recobrimentos obtidos, testes foram inicialmente realizados empregando a Xylella fastidiosa e revelaram a potencialidade dos substratos recobertos com quitosana. Assim, testes utilizando bactérias patogênicas como, Escherichia coli, Pseudomonas aeruginosa e Staphylococcus aureus foram realizados confirmando o comportamento antibacteriano das amostras PTFE-plasma-PA-CHIMW. Esses resultados encorajaram a aplicação desta metodologia em um substrato de PET (polietileno tereftalato), um polímero muito usado no ramo de têxteis convencionais como também na produção de têxteis hospitalares e biomateriais, demonstrando assim, que a metodologia de plasma-grafting aplicada neste estudo, para a produção de recobrimentos de quitosana, pode ser usada para a produção de superfícies onde a atividade antibacteriana é desejada, ou seja, esses revestimentos podem fornecer uma barreira adicional e complementar à transmissão de patógenos, enquanto podem atuar combinados com procedimentos normais de limpeza e desinfecção.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LAVAL/oai:corpus.ulaval.ca:20.500.11794/28133 |
| Date | 24 April 2018 |
| Creators | Miguel Vaz, Juliana |
| Contributors | Mantovani, D. (Diego) |
| Source Sets | Université Laval |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | thèse de doctorat, COAR1_1::Texte::Thèse::Thèse de doctorat |
| Format | 1 ressource en ligne (xxvii, 157 pages), application/pdf |
| Rights | http://purl.org/coar/access_right/c_abf2 |
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