Por ser um semicondutor de elevado número atômico, elevada densidade de massa e largo gap de energia, o brometo de tálio (TlBr) é um material promissor para a detecção da radiação à temperatura ambiente. Entretanto, existem poucos trabalhos relacionados ao estudo deste material sob forma de filme fino policristalino para produção em grandes áreas como desejado para aplicações médicas. Neste trabalho, as técnicas de spray pyrolysis e evaporação térmica foram avaliadas como métodos alternativos para a deposição de filmes de TlBr policristalinos. Ambas as técnicas apresentam relativo baixo custo e podem facilmente ser expandidas para grandes áreas. O objetivos deste trabalho é o estudo da influência das principais condições de crescimento nas propriedades (estruturais, ópticas e elétricas) finais dos filmes de TlBr. Para os filmes produzidos por spray pyrolysis água mili-Q foi utilizada como solvente. A solução (0,10 g de TlBr dissolvidos em 100 g de água) foi agitada à temperatura de 70ºC. Cada deposição foi realizado mantendo os substratos (1cm x 1cm) à temperatura de 100ºC, com um fluxo de nitrogênio (N2) de 8 1/min e um fluxo de solução de aproximadamente 1/90 (ml/s). A distância bico de spray-substrato utilizada foi de 19 cm. Os filmes de TlBr evaporados foram crescidos pela evaporação térmica do material a partir de um cadinho de tungstênio. Um sistema de aquecimento dos substratos foi implantado e permitiu a variação da temperatura destes durante a deposição desde a temperatura ambiente até 200ºC. A separação substrato-superfície de evaporação, h, e o número de deposições por filme, n, também foram variados no intervalo de 3 a 9 cm e 1 a 4, respectivamente. A estrutura dos filmes foi investigada por Difração de Raio-x, a morfologia por Microscopia Eletrônica de Verredura e a composição através da Espectroscopia de Dispersão de Energia (EDS). Experimentos ópticos de transmitância em função do comprimento de ondas foram realizados para estimar o gap ótico dos filmes.As resistividades foram medidas a partir de experimentos de corrente em função da voltagem aplicada fluorescente (20 watts). Por fim, algumas amostras selecionadas foram expostas aos raios-X na faixa de diagnóstico mamográfico. As melhores propriedades foram obtidas para os filmes crescidos por evaporação térmica. A maior compactação e o maior gap óptico foram encontrados para os filmes produzidos a partir de h= 9 cm, os quais garantiram a maior sensibilidade para estes filmes quando expostos aos raios-X. Para os filmes produzidos pela deposição sequencial de várias camadas, a estrutura colunar dos filmes foi mantida para camadas superiores e resultados semelhantes para todas as amostras foram obtidos em relação ao gap óptico e à resistividade elétrica. Além disso, a sensibilidade a partir da utilização de raio-X na faixa mamográfica foi quadruplicada para o filme mais espesso. O aumento da temperatura do substrato resultou na maior compactação e homogeneidade no recobrimento do substrato. Entretanto, uma perda significativa de material durante a evaporação determinou filmes menos espessos em relação aos depósitos à temperatura ambiente. Variações cristalográficas e morfológicas foram obtidas entre os filmes depositados a diferentes temperaturas. Maiores valores gap foram obtidos para 150 e 200ºC. A caracterização elétrica dos filmes depositados a diferentes temperaturas foi limitada, neste trabalho, pela baixa pureza do pó utilizado para produção destes filmes. / Due to its high atomic number, high mass density and intrinsic band gap, thallium bromide (TlBr) is a promising semiconductor for room temperature operation for ionizing radiation detection. However, there are few works related to the study of this material in the polycrystalline thin film form for production in large areas (~ 40 x 40 cm2 ), as desired by medical applications. In this work, spray pyrolysis and thermal evaporation were used as alternative methods for the deposition of polycrystalline TlBr films. Both techniques present relative low cost and can be expanded for large areas. The aim of this work is to investigate the influence of the main growth conditions on the final structural, optical and electrical TlBr films properties. Films produced by spray pyrolysis used mili-Q water as solvent. The solution (0,10g of TlBr dissolved in 100g of water) was stirred at 70o C. Each deposition was performed maintaining the substrates (1cm2 ) at 100o C, the nitrogen rate at 8l/min and the solution flow at 1/90 ml/s approximately. The nozzle-spray to substrate distance was 19 cm. Evaporated TlBr films were grown by resistive thermal evaporation of purified material from a tungsten crucible. The substrate temperature was evaluated from room temperature to 200°C. The separation between evaporation source and substrates, h, and the number of depositions, n, were also varied from 3 cm up to 9 cm and from 1 up to 4, respectively. The structure of the crystals was investigated by X-ray Diffraction, the morphology by Scanning Electron Microscopy and the composition by Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy. Optical experiments of absorbance as a function of wavelength were performed to estimate the optical gap of the TlBr films. Electrical resistivities were measured using current versus voltage experiments. The dark current was compared to the current under illumination with a fluorescent lamp (20 watts). Finally, some selected samples were exposed to X-ray in the range of mammography diagnosis. The best properties were obtained for films produced by resistive thermal evaporation. This technique allowed the production of films with thickness of approximately 28 µm, for a unique deposition of 12 minutes. However, bromine has lower vapor pressure than the thallium, what leads to a Br loss of about 10% in the composition of evaporated films. The smallest distribution of cracks and the largest optical gap were obtained for films produced at the lowest deposition rates. This leads also to a higher increase of the ratio between current under irradiation and in the dark, when the films were exposed to X-rays. For films produced at room temperature using sequential depositions, the columnar structure was kept for the superior layers and similar results for all samples were obtained in relation to optical gap and electrical resistivity. Moreover, for the thicker film, an increase of a factor 4 was observed for the ratio between current under irradiation using X-rays in the mammography range in relation to the dark. The higher substrate temperature leads to significant material loss during the evaporation and determined less thick films in relation to the ones deposited at room temperature. Structural and morphological variations were verified for films deposited at different temperatures. Larger gap values were found for 150 and 200ºC. For the electrical characterization of the films deposited at different temperatures an original powder with higher purity would be necessary. Moreover, due to the significant difference between bromine and thallium vapor pressures, better results would probably be obtained by a change to the hot-wall evaporation technique.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-28042010-092654 |
| Date | 31 July 2009 |
| Creators | Destefano, Natália |
| Contributors | Mulato, Marcelo |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | Dissertação de Mestrado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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