Nous avons conçu, construit et testé un nouveau système pour la décontamination en ligne et l'analyse en continu de carottes de neige ou de glace des Alpes. L'eau de fusion obtenue à partir de la partie centrale des carottes est directement introduite dans un spectromètre de masse à quadrupole (ICP-QMS) et un conductimètre, pour la détermination en continu de différents éléments présents à l'état de traces et de la conductivité. Des échantillons sont également prélevés en discontinu pour la détermination de divers éléments présents à l'état de traces, des isotopes du Plomb et du Plutonium par spectrométrie de masse à secteur magnétique (ICP-SFMS) et par ICP-OES. L'eau de fusion obtenue à partir de la partie externe des carottes est quant à elle utilisée pour la détermination en semi-continu des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAPs), avec extraction en ligne à l'aide de cartouches en phase solide.<br />D'importantes variations saisonnières des concentrations sont observées pour tous les éléments, aussi bien les éléments qui proviennent de manière prédominante de la croûte terrestre (Mg, Al) que les éléments enrichis par suite d'apports anthropiques (Pb). Pour comprendre ces variations à court terme, il est important de se référer aux rétro-trajectoires des masses d'air. D'autres paramètres importants sont la dynamique des inversions de températures et les caractéristiques de la couche limite. Ils jouent en effet un rôle majeur dans le transport et la dispersion des aérosols et des gaz à partir des sources d'émissions situées à basse altitude.<br />Les émissions les plus importantes de Plomb au cours de l'histoire ont eu lieu pendant les 19e et 20e siècles, et plus particulièrement des années 1950 aux années 1970. Pour déterminer si les variations observées dans la carotte du Colle Gnifetti reflètent fidèlement les variations des émissions dans les pays européens voisins, nous avons comparé les données obtenues pour la neige et la glace avec les données d'émission disponibles. De 1800 jusqu'à la première décennie du 20e siècle, les concentrations de Plomb ont augmenté de manière très marquée, atteignant un maximum dans les années 1920. Pendant les années 1920, les concentrations de Plomb décroissent rapidement d'un facteur deux, et restent à ce niveau pendant les deux décennies suivantes. Après la fin de la 2e guerre mondiale, les flux de retombées de Plomb augmentent de manière très importante par suite de l'utilisation des additifs au Plomb dans l'essence, et atteignent un maximum au milieu des années 1970. A partir de 1975, les concentrations de Plomb mesurées dans la neige et la glace du Colle Gnifetti commencent à décroître par suite des règlementations adoptées en Europe pour limiter les émissions de polluants.<br />Avant 1875, les concentrations de HAP étaient très basses: les concentrations observées dans la glace datant d'avant les années 1750 représentent très probablement le niveau de bruit de fond de ces composés. Les concentrations cumulées des HAP au cours de la décennie 1945-1955 sont supérieures d'un facteur dix aux valeurs de bruit de fond, alors que les concentrations cumulées de HAP* sont environ 40 à 50 fois plus élevées. A partir des années 1900, les concentrations de HAP augmentent de façon très importante, atteignant un maximum vers 1920. Pendant les années 1920, après la première guerre mondiale, la récession économique en Europe conduit à une chute des activités industrielles. A partir du milieu des années 1930, les concentrations de HAP doublent rapidement, atteignant un maximum pendant les années 1940. La concentration cumulée des HAP* les plus lourds décroit ensuite d'un facteur cinq de 1950 à 1975 alors que la concentration cumulée des HAP décroit d'un facteur deux. De 1975 à 2003, la concentration totale des HAP augmente à nouveau, approchant les valeurs des années 1910. De manière globale, les variations temporelles observées pour les HAP sont fortement corrélées aux variations des émissions anthropiques. Cependant, les variations détaillées sont difficiles à interpréter et pourraient être influencées par divers paramètres.<br />Le Plutonium est présent dans l'environnement par suite des essais nucléaires atmosphériques des années 1960, de la production des armes nucléaires et des rejets par l'industrie nucléaire au cours des 50 dernières années. Le profil de variations du Plutonium dans la neige et la glace du Colle Gnifetti met en évidence les trois périodes principales d'essais nucléaires atmosphériques.<br />Le rapport isotopique 206Pb/207Pb est compris entre 1.18 et 1.20 pour la glace datant d'avant 1700, en accord avec la composition des roches locale. Bien que les retombées de Plomb au Colle Gnifetti après les années 1900 soient presque entièrement dues à des apports anthropiques, on n'observe pas de variations importantes du rapport isotopique jusqu'en 1975. Ceci est lié au fait que la composition isotopique moyenne du Plomb dans l'essence et le pétrole utilisés était très semblable à la composition isotopique des roches et des sols locaux. Après 1975, on observe une décroissance brutale et forte du rapport isotopique 206Pb/207Pb, jusqu'à des valeurs proches de 1.11 en 1979-1980. Cette décroissance brutale est liée à une expérience réalisée entre 1975 et 1980 dans la région du Piémont au Nord-Ouest de l'Italie (Isotopic Lead Experiment).
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00407177 |
| Date | 28 November 2008 |
| Creators | Gabrieli, Jacopo |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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