Le dioxyde de carbone, principal gaz à effet de serre lié aux activités humaines, est considéré comme l’un des gaz les plus problématiques pour notre environnement ces dernières années, principalement à cause du réchauffement climatique qu’il engendre. C’est pour cette raison que l’augmentation de sa teneur dans l’atmosphère nous concerne tous quant aux conséquences futures pour notre planète. Afin de limiter l’émission de CO2, sa conversion en composés à valeur ajoutée présente un grand intérêt et est possible notamment via des procédés plasmas. Plus particulièrement, les décharges à barrière diélectrique (DBD) sont utilisées depuis quelques années pour générer des plasmas froids opérant à pression atmosphérique, principalement pour des applications en traitement de surface, mais également pour le traitement d’effluents gazeux.Lors de cette thèse, nous nous sommes focalisés sur le processus de dissociation du CO2 en CO et O2 via un réacteur DBD à flux continu et avons analysé sa conversion et son efficacité énergétique via différentes études. Celles-ci ont été réalisées grâce à plusieurs méthodes de diagnostic, comme par exemple la spectrométrie de masse utilisée pour déterminer la conversion et l’efficacité du processus, la spectroscopie d’émission optique, l’oscilloscope pour une caractérisation électrique, etc. afin d’avoir une meilleure compréhension du comportement des décharges CO2.Dans un premier temps, nous avons réalisé une étude détaillée d’un plasma CO2 pur où nous avons fait varier différents paramètres, tels que le temps de résidence, la fréquence, la puissance, la pulsation de la haute tension et l’épaisseur et la nature du diélectrique. Le CO2 donne lieu généralement à une décharge filamentaire, consistant en de nombreuses microdécharges réparties au niveau de la zone du plasma. Celles-ci constituent la principale source de réactivité dans une DBD. Un aperçu détaillé de l’aspect physique de ces microdécharges a été réalisé grâce à la caractérisation électrique, permettant de mieux comprendre les propriétés électriques de la décharge et des microdécharges. En effet, nous avons pu déterminer l’importance de la tension présente au niveau du plasma, de l’intensité du courant plasma, du nombre de microdécharges et de leur temps de vie sur l’efficacité du processus de dissociation de CO2.Ensuite, nous avons conclu ce travail avec des études combinant le CO2 en phase plasma avec de l’eau ou du méthane afin de produire des molécules à valeur ajoutée telles que les syngas (CO et H2), mais aussi des hydrocarbures (C2H6, C2H4, C2H2 et CH2O) dans le cas de l’ajout du méthane. A travers ces études, nous avons obtenu une meilleure connaissance de la chimie et de la physique qui ont lieu dans ce type de plasma. / Carbon dioxide appears as one of the most problematic gases for the environment, mostly because it is responsible for global warming. This is why its increasing concentration into the atmosphere, mainly due to anthropogenic activities, is a real concern for planet Earth. In order to prevent the release of large amounts of CO2, its conversion into value-added products is of great interest. In this context, plasma-based treatments using dielectric barrier discharges (DBDs) are nowadays more and more used for the conversion of this gas. In this thesis, we investigated the CO2 splitting process into CO and O2 via a flowing cylindrical DBD and we studied its conversion and energy efficiency by means of several diagnostic methods, such as mass spectrometry to determine the conversion and energy efficiency of the process, optical emission spectroscopy for gas temperature measurements, and an oscilloscope for electrical characterization, in order to obtain a better understanding of the CO2 discharge itself.First, we focused on an extensive experimental study of a pure CO2 plasma where different parameters were varied, such as the gas residence time, the operating frequency, the applied power, the pulsation of the AC signal, the thickness and the nature of the dielectric. CO2 discharges typically exhibit a filamentary behavior, consisting of many microdischarges, which act as the main source of reactivity in a DBD. A detailed insight in the physical aspects was achieved by means of an in-depth electrical characterization, allowing more insight in the electrical properties of the discharge and more specifically in the microdischarges, which are spread out throughout the active zone of the plasma. It was found throughout this work that the plasma voltage, which reflects the electric field and thus determines how the charged particles are accelerated, the plasma current, which reflects the electron density, but also the number of microdischarges and their average lifetime, play an important role in the efficiency of the CO2 dissociation process. It was revealed that the microdischarge number is important as it represents the repartition of the locations of reactivity. Indeed, as the microfilaments are more spread out in the same discharge volume, the probability for the CO2 molecules to pass through the reactor and interact with at least one microdischarge filament becomes more important at a larger number of microfilaments.The second part of the thesis was dedicated to discharges combining CO2 and H2O or CH4, both being hydrogen source molecules. The combined CO2/H2O or CO2/CH4 conversion allows forming value-added products like syngas (CO and H2), but also hydrocarbons (C2H6, C2H4, C2H2 and CH2O), at least in the presence of methane. Throughout this study, we tried to obtain a better knowledge of the chemistry and physic behind these conversion processes. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished
| Identifer | oai:union.ndltd.org:ulb.ac.be/oai:dipot.ulb.ac.be:2013/239300 |
| Date | 28 October 2016 |
| Creators | Ozkan, Alp |
| Contributors | Reniers, François, Bogaerts, Annemie, Buess Herman, Claudine, Visart de Bocarmé, Thierry, Snyders, Rony, Dufour, Thierry, Neyts, Erik E.C., Meynen, Vera |
| Publisher | Universite Libre de Bruxelles, Universiteit Antwerpen, Faculteit Wetenschappen, Departement Chemie - Doctor in Sciences, Université libre de Bruxelles, Faculté des Sciences – Chimie, Bruxelles |
| Source Sets | Université libre de Bruxelles |
| Language | English |
| Detected Language | French |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, info:ulb-repo/semantics/doctoralThesis, info:ulb-repo/semantics/openurl/vlink-dissertation |
| Format | No full-text files |
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