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Dissertacao_Hadma S Ferreira.pdf: 4807595 bytes, checksum: 8bb7986a62f5be07c3650e1b2be5a62f (MD5) / CNPq / Os óxidos de nitrogênio são responsáveis por três dos maiores fenômenos de poluição
global. O smog fotoquímico, a chuva ácida e a poluição de água continental por espécies nitrato,
assim como o gás estufa, estão associados a compostos de nitrogênio. Nas últimas décadas, várias
tecnologias foram propostas e aplicadas para reduzir as emissões de óxidos de nitrogênio, de
plantas industriais e do sistema de exaustão de automóveis. A redução seletiva dos óxidos
nitrogênio com hidrocarbonetos (SCR-HC), em presença de oxigênio, tem sido extensivamente
estudada como um processo promissor no controle das emissões de NOx de máquinas à diesel e
gasolina com a vantagem de remover também hidrocarbonetos. Considerando estes aspectos,
neste trabalho avaliou-se a atividade de catalisadores à base de óxido de ferro e zircônio sulfatado
na SCR de óxidos de nitrogênio por propano. O efeito da fonte de sulfato nas propriedades do
catalisador foi investigado. Os precursores foram preparados por técnicas de precipitação e
impregnados com soluções aquosas de ácido sulfúrico, sulfato de amônio ou sulfato de cobre,
seguido de calcinação à 550°C. As amostras foram caracterizadas por análise química,
espectroscopia na região do infravermelho com transformadas de Fourier, difração de raios X,
análise térmica (TG e DTA), medidas de área superficial especifica, dessorção à temperatura
programada (TPD de NH3), espectroscopia Mössbauer e espectroscopia fotoeletrônica de raios X.
Os catalisadores foram avaliados na faixa de 150 a 500°C na redução de NO a N2 por propano.
Observou-se a formação da hematita em todas as amostras à base de óxido de ferro. As
diferentes fontes de íon sulfato afetaram a área superficial especifica dos catalisadores bem como
suas atividades. A hematita foi inativa na redução de NO mas, as amostras sulfatadas foram
ativas, independentes da fonte de enxofre. O oposto foi notado na conversão do propano. Os
catalisadores mais ativos na redução de NO foram as amostras preparadas com sulfato de amônio
e sulfato de cobre. No catalisador à base de zircônia foi observada a presença das fases
tetragonal e monoclínica, enquanto os sólidos sulfatados apresentou apenas a fase tetragonal. As
áreas superficiais especificas dessas amostras, aumentaram devido ao enxofre. A atividade variou
tanto na redução do NO, como na oxidação do propano dependendo da fonte do sulfato. O
catalisador mais ativo foi aquele preparado com sulfato de cobre. Concluiu-se que os
catalisadores à base de zircônia são mais promissores para a SCR de óxidos de nitrogênio por
hidrocarbonetos que os óxidos de ferro. / Nitrogen oxides are responsible for the three of the main phenomena related global
pollution. The photochemical smog, the acid rain and the pollution of continental water by nitrate
species, as well as the greenhouse effect, are related to nitrogen compounds. In the last decades
several technologies have been proposed and used to reduce the emissions of nitrogen oxides
from industries and automobiles. Among them, the selective catalytic reduction (SCR) of
nitrogen oxides by hydrocarbons, in oxygen presence, has been extensively studied as a potential
process in NOx emission control for diesel and lean-born engines with the advantage of removing
the hydrocarbons. By considering these aspects, the activity of sulfated iron oxide-based catalysts
and sulfated zirconia-based catalysts in the SCR of nitrogen oxides by propane was evaluated in
this work. The effect of the sulfate source on the properties of the catalysts was also investigated.
The precursors were prepared by precipitation techniques and impregnated with aqueous
solutions of sulfuric acid, ammonium sulfate or copper sulfate, followed by calcination at 550ºC.
Chemical analysis, Fourier transform infrared spectroscopy, X-ray diffraction, thermal analysis
(DTA, TG), specific surface area measurements, temperature programmed reduction, acidity
measurements (ammonia TPD), Mössbauer spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy
were used to characterize the samples. Hematite was produced in all iron oxide-based samples
and different sulfate sources affected the areas of the catalysts as well as their activities. Hematite
itself was almost inactive in NO reduction but the sulfated samples were active, regardless the
sulfur source. The opposite was noted in the propane conversion. The most active catalysts in NO
reduction were the samples prepared with ammonium sulfate and copper sulfate. The zirconia-
based catalyst was made of monoclinic and tetragonal phases but the sulfated samples were only
made of the tetragonal phase. The specific surface areas of these samples increased due to sulfur.
The activity changed to both NO reduction and propane oxidation depending on the sulfate
source. The most active catalysts were those prepared with copper sulfate. It was concluded that
zirconia-based catalysts are more promising catalysts to (SCR) of nitrogen oxides by
hydrocarbons.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:192.168.11:11:ri/20526 |
| Date | January 2003 |
| Creators | Ferreira, Hadma Sousa |
| Contributors | Varela, Maria do Carmo Rangel Santos |
| Publisher | Instituto de Química, Programa de Pós Graduação em Química, IQ, brasil |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFBA, instname:Universidade Federal da Bahia, instacron:UFBA |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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