Made available in DSpace on 2013-08-07T18:54:17Z (GMT). No. of bitstreams: 1
000392891-Texto+Completo-0.pdf: 18868347 bytes, checksum: e47d02c5e43959554e7a96fc2af41841 (MD5)
Previous issue date: 2007 / In polymer electrode fuel cells the main component is the membrane/electrodes assembly (MEA). The diffusion layer is the principal component of the MEA being a composite material, constituted of carbon powder to which polytetrafluoroethylene (PTFE) is added to increase hydrofobicity, fundamental characteristic related to water transport in the system. Over difusion layer is deposited a catalitic layer formed by platinum supported on carbon powder to which a Nafion solution is additioned. These layers present inhomogeneous roughness, porous and surfaces of the complex characterization. The object of this work is to adapt characterization methods for these layers with the aim of the determinate their wettability, morphology and porosity, as well as to otimaze the MEA fabrication parameters. The produced MEAs were tested using a fuel cell prototype fabricated at PUCRS. For the determination of the surface wettability the contact angles were measured by drop water method using an optical microscope and a video camera. The advancing (θa) e receding (θr) angles were measured and used to estimate the hysteresis (Δθ = θa - θr) and the equilibrium angle. For morphologic and composition characterization of the layers and subtracts, scanning electronic microscopy (SEM) and energy dispersive spectroscopy (EDS) were used. The porosity was measured by imbibing n-heptane into all pores (hydrophilic and hydrophobic) and water into hydrophilic pores of the substrates and composites. Three MEAs were fabricated by optimized process. The optimized parameters were: constituents composition (carbon powder and PTFE), subtract type (carbon paper or carbon cloth), cleaning and thermal procedures. These MEAs were tested in a fuel cell generated powers were compared between fabricated assemblies and with commercial MEAs. Morphology study proved that PTFE incorporation into carbon power is a critical step on diffusion layers fabrication. A good compromise between a adequate recover and a low roughness was obtained using intermediate PTFE content (20 %). It was also observed that temperatures > 330 oC are not indicated to thermal treatments and deposition by spraying did not give a full uniform layers. For the porosity determinations it was obtained reproducible results in agreement with literature data for not impregnated substrates. For impregnated substrates the results present a bigger variation in especial for composites deposited over carbon paper. In general, the increasing of PTFE level decreases the total porosity and increases the percent of hydrophobic porous for both substrates. Some discrepancies for carbon paper were observed, probably due to the higher incertitude of the analyses performed with this subtract. The results obtained in angles contact determination present good precision, especially for the composite deposited over carbon cloth. The values obtained for contact angels of the catalyst layers were lower than ones measured over diffusion layer, probably due to the presence of Nafion, which presents a hydrophilic character minimizing the composite hydrophobicity. These results confirmed the complexity of these layers and the hydrophobic nature of PTFE and hydrophilic of carbon powder. Finally, the test of efficiency showed the best performance for MEA fabricated using carbon paper, while for carbon cloth membrane/electrodes assemblies the better performance was verify for higher catalyst loading system. / Em células a combustível de eletrólito polimérico sólido, o principal componente é o conjunto membrana/eletrodos (MEA). A camada difusora é um dos constituintes do MEA, sendo um material compósito constituído de pó de carbono ao qual é adicionado politetrafluoretileno (PTFE) para aumentar sua hidrofobicidade, característica fundamental para controlar o transporte de água no sistema. Sobre a camada difusora é depositada a camada catalítica formada por platina suportada em carbono, à qual é adicionada uma solução de Nafion®. Essas camadas apresentam superfícies uniforme, rugosas e porosas, dificultando suas caracterizações. O objetivo deste trabalho foi implementar metodologias de caracterização dessas camadas, visando à determinação da molhabilidade, morfologia e porosidade, bem como a otimização de parâmetros de fabricação do conjunto membrana/eletrodo (MEA). Os MEAs produzidos foram testados em protótipo de células a combustível construídos na PUCRS. Para a determinação da molhabilidade das superfícies foram medidos os ângulos de contato pelo método da gota, utilizando um sistema composto por microscópio ótico acoplado a uma câmara de vídeo. Foram medidos os ângulos de avanço (θa) e recuo (θr) e através dessas medidas foram estimados a histerese (Δθ = θa – θr) e o ângulo de equilíbrio (θe). Na caracterização da morfologia das camadas e substratos foram utilizadas Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV) e Espectroscopia por Dispersão de Energia (EDS).Para determinar a porosidade das camadas difusoras e catalíticas, foram realizados testes baseados no método da impregnação e medida dos volumes de água para preenchimento dos poros hidrofílicos, e heptano para poros hidrofílicos e hidrofóbicos. Foram construídos três MEAs através de processos otimizados envolvendo quantidade dos constituintes (pó de carbono e PTFE), tipo de substrato (papel e tecido de carbono), limpeza dos materiais e tratamento térmico. O desempenho dos MEAs foram testados quanto à potência gerada os resultados obtidos comparados com MEA comerciais. Através do estudo da morfologia evidenciou-se que a incorporação do PTFE ao pó de carbono é uma etapa crítica na produção das camadas difusoras. Um bom compromisso entre um recobrimento adequado e uma menor rugosidade é obtido com teores intermediários de PTFE (20 %). Constatou-se também que temperaturas maiores que 330 oC não são indicadas para os tratamentos térmicos e que a deposição por pulverização não forma camadas totalmente uniformes. Na determinação da porosidade observaram-se resultados compatíveis com os encontrados na literatura para os substratos não impregnados. Para os substratos impregnados com compósitos, os resultados apresentaram uma maior variabilidade, em especial para os compósitos depositados sobre papel de carbono. Em geral, o aumento do teor de PTFE diminui a porosidade total e aumenta o percentual de poros hidrofóbicos para ambos substratos com pequenas discrepâncias para o papel de carbono devido, provavelmente a maior incerteza por dificuldades apresentadas nas medidas das análises efetuadas sobre esse substrato. Na determinação da hidrofobicidade os resultados apresentaram boa precisão, em especial para os compósitos depositados sobre tecido de carbono. Os valores obtidos dos ângulos de contato da camada catalítica foram menores do que os resultantes da deposição da camada difusora devido, possivelmente à presença de Nafion, que por possuir um caráter hidrofílico, minimiza as propriedades hidrofóbicas do compósito. Esses resultados confirmaram a complexidade dessas camadas bem como o caráter hidrofóbico do PTFE e hidrofílico do pó de carbono. Os testes de eficiência mostraram que o MEA de melhor desempenho foi o construído sobre substrato de papel de carbono. Fazendo uma comparação entre os conjuntos produzidos em tecido de carbono, o que apresentou melhor desempenho continha maior concentração de catalisador.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/urn:repox.ist.utl.pt:RI_PUC_RS:oai:meriva.pucrs.br:10923/3288 |
| Date | January 2007 |
| Creators | Ramos, Cenira Zanirati |
| Contributors | Pires, Marçal José Rodrigues |
| Publisher | Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul, Porto Alegre |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da PUC_RS, instname:Pontifícia Universidade Católica do Rio Grande do Sul, instacron:PUC_RS |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
Page generated in 0.0028 seconds