Neste trabalho apresentamos um procedimento que utiliza o método de recorrência aliado a uma Hamiltoniana LCAO parametrizada, para avaliar a contribuição dos elétrons d locais ao gradiente de campo elétrico no núcleo (GCE) em ligas de metal de transição. Esta contribuição é geralmente a dominante nestes materiais e de difícil descrição, uma vez que depende das funções de onda eletrônicas que normalmente não são conhecidas. Usamos o método de recorrência para obter a densidade de estados local em torno do átomo considerado e determinamos a ocupação de cada orbital d deste átomo. Calculamos, então, a contribuição eletrônica ao GCE como a soma sobre os orbitais d locais das contribuições de cada orbital. Como ilustração do procedimento sugerido calculamos a contribuição eletrônica para o GCE numa impureza de Fe colocada substitucionalmente numa rede hexagonal de Zr. No cálculo da contribuição de cada orbital d da impureza de Fe para o GCE tomamos funções atômicas, utilizando como parte radial os resultados tabelados por Herman e Skilman por se mostrarem bem representativos na região de interesse. Avaliamos a contribuição da rede ao GCE e verificamos neste caso, como era esperado, que a contribuição eletrônica devido aos elétrons d do Fe é dominante. Nossos resultados se apresentaram em boa concordância com o valor experimental existente na literatura. Uma vez que o método de recorrência não requer periodicidade este tratamento pode ser extendido para investigar a distribuição de GCE em materiais amorfos. / We present here a procedure which uses the recursion method parametrized LCAO Hamiltonian to calculate the electric field gradient (EFG) at the nucleus in transition metal alloys. The main contribution to the EFG in these materials is generally the electronic contribution due to the local d electrons. This contribution is usually difficult to describe since it requires a detailed knowledge of the electronic wave function which are, normally, unknown. The recursion method is used to obtain the local density of states and the occupation number for each of the five d orbitals in the atom considered. The electronic contribution to the EFG is then calculated as a sum over the orbitals of the one-electron contribution multiplied by the corresponding occupation number. To illustrate the procedure proposed, we calculate the electronic contribution to the EFG at the nucleus of an Fe atom taken as a substitutional impurity in hcp Zr. We note that the main contribution of each d orbital to the EFG at the Fe site comes from a region where the local orbital should be very similar to the atomic orbital. Therefore, we have used the radial part of the d wave function for atomic Fe tabulated by Herman and Skillmann, to calculate this contribution. We have evaluated the lattice contribution to the EFG and, as suggested by the literature, we found that contribution is the electronic one, arising from the d electrons at the Fe site. Our results compare well with experimental values available in the literature. Since the recursion method does not require periodicity, the procedure presented here can be extended to investigate the distribution of EFG at the nucleus in amorphous materials.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:usp.br/oai:teses.usp.br:tde-05052015-142202 |
| Date | 30 September 1985 |
| Creators | Petrilli, Helena Maria |
| Contributors | Pessoa, Sonia Frota |
| Publisher | Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP |
| Source Sets | Universidade de São Paulo |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | Dissertação de Mestrado |
| Format | application/pdf |
| Rights | Liberar o conteúdo para acesso público. |
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